限域铁铜团簇亚纳米反应器调节电化学氮还原反应学术资讯

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非贵金属单原子催化剂具有独特的电子和能级结构，其催化活性、选择性和稳定性有别于传统催化剂，在催化领域受到了的广泛关注与研究。然而，如何实现负载原子密度的提高及其微化学环境的有效调节是目前该类催化所面临的重要挑战。此外，如何实现单原子催化中心间的精确匹配和高效协同以更加有效的催化多步电化学过程（例如电催化氮还原，NRR）也是目前该领域亟需解决的关键问题。

图1. 限域铁铜团簇亚纳米反应器的结构示意图

针对此，天津大学梁骥教授、中科院大连化物所刘健研究员和斯威本科技大学Chenghua Sun教授团队利用氮化碳表面的有序亚纳米空腔作为限域载体，在其内精确锚定多个Fe和Cu原子，构建“亚纳米反应器”，有效调控了单原子簇催化活性中心的几何构性和电子结构，实现了高效的NRR电催化性能。

图2.铁铜团簇亚纳米反应器的形貌结构表征

具体而言，研究团队提出了一种亚纳米空间限域策略：利用石墨化氮化碳具有独特微环境的规则表面空穴精确限域Fe-Cu单原子并调控其几何构型，构建“亚纳米反应器”。在高度限域的亚纳米反应器中，Fe-Cu催化活性中心与反应物具有更强的相互作用，并且极狭窄的限域空间所具有的独特微环境还形成了显著的协同效应（图2）。这对于以氮还原反应为代表的多步骤电催化过程非常有利，结合第一性原理模拟发现，这种协同效应来源于独特的Fe-Cu配位，有效地改变了N2的吸收，改善了电子转移，并为氮还原反应提供了额外的氧化还原电子对。该工作为在亚纳米尺度上操纵催化剂活性中心提供新策略，也为亚纳米尺度上具有精确空间定位的新型催化剂的设计提供了思路，也为亚纳米尺度上调控催化剂活性中心的新策略。

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