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科技工作者之家 2020-09-22
来源:材料人
【引言】
近来,在控制氧化石墨烯(GO)膜的层间距以实现高效分离以及在增强GO膜稳定性方面取得的研究进展,极大促进了GO膜在脱盐和水净化中的实际应用。这其中,将特定物质插入GO膜层间,通过控制其与GO片发生化学或物理相互作用来调控层间距是一种有效的策略,但是要选择合适的插层剂却极为困难。首先,插入不可变形的硬物质(例如,TiO2粒子),由于其尺寸通常为几个纳米,往往会导致GO膜原有的有序层状结构破坏,从而难以有效截留离子。目前,制备亚纳米尺寸并同时分散良好的硬质物质仍然是一个巨大的挑战。其次,研究人员通常选择小分子化学物质(例如,乙二胺)或金属离子(例如,Ca2+)作为插层剂,用于交联GO纳米片来调控层间距,实现对各种离子的截留。但是,插层剂和GO片之间较强的相互作用会使得层间距变小,因此水通量较低;而且很难通过对小分子插层剂化学改性进行改进。此外,在长期使用过程中,这些水溶性小分子化学物质或金属离子会从膜中溶出而造成缺陷,导致膜截留性能下降。因此,开发更加高效的插层剂是非常重要的。
【成果简介】
近日,南京大学张炜铭教授研究团队,首次报道了以软性颗粒-聚丙烯腈凝胶粒子(PAN GPs)作为插层剂,通过PAN GP变形来有效调控氧化石墨烯(GO)膜的层间距。而且,碱处理使PAN GPs表面生成疏水/亲水结构,有助于水在GO膜中的溶解-扩散。在GO膜中插层PAN GPs软性粒子,可以实现水有选择的快速传输,例如,该GO膜对重金属络合离子Cu-EDTA2-的去除效率是文献中2D膜的4-13倍。相关成果以“Soft Particles Enable Fast and Selective Water Transport through Graphene Oxide Membranes”为题发表在Nano Letters上。
【图文导读】
图 1 插层聚丙烯腈凝胶粒子(PAN GPs)制备GO纳滤膜示意图
图 2 TEM表征以及PAN GP尺寸对Cu-EDTA2-分离的影响
(a-d)加入不同体积乙醇制备的ATPP@GOM-n的TEM图:(a)20%,(b)30%,(c)50%和(d)70%;
(e)加入不同体积乙醇制备的ATPP@GOM-n膜对Cu-EDTA 2-的去除性能(插图是Cu-EDTA2-的几何结构);
(f)通过PAN GPs的溶胀、阴离子-π的相互作用以及外加压力来调节层间距的机制。
图 3 PAN GPs表面电荷对水传输的影响
(a)TPP@GOM-30膜的照片;
(b)ATPP@GOM-30膜的照片;
(c)由PAN GPs表面电荷引导的类水通道蛋白的水快速传输;
(d)KOH浓度对Cu-EDTA2-分离性能的影响。
图 4 GO膜中PAN GP加入量、长时间分离性能以及与文献中相关膜的比较
(a)PAN/GO质量比对Cu-EDTA2-分离性能的影响;
(b)ATPP@GOM-30膜对Cu-EDTA2-的水通量和截留率随时间的变化;
(c)ATPP@GOM-30膜对不同配位重金属(Cu,Ni和Cr)和螯合剂(NTA,CA和EDTA)的重金属-有机络合阴离子的通量和截留率;
(d)ATPP@GOM-30膜与文献中报道的纳滤膜和商用聚合物膜的通量和截留率的比较。
【小结】
本文在GO膜中添加PAN GPs,通过调控PAN GPs粒子的变形和进一步的化学修饰有效地控制层间距,能够高效截留重金属络合离子,例如,该GO膜对10ppm重金属离子,截留率>96%。综上所述,插层软物质粒子是一种有效且简便的策略,可制备用于脱盐和水净化的GO或其他2D膜。
来源:icailiaoren 材料人
原文链接:http://mp.weixin.qq.com/s?__biz=MjM5ODcyMzk0Mg==&mid=2651084131&idx=4&sn=01d14e58988f3a08cf17423736a5e49e&chksm=bd369d6a8a41147cad27e6d8aa211a802e35cb46bbefa424abeebba79b1a43b4fcf9b1ecafcc&scene=27#wechat_redirect
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