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科技工作者之家 2019-10-22
来源:中山大学
跨越细胞膜的离子转运在生理学中具有极大的重要性,因为它们的故障通常导致一些严重的身体失调。对于生理阳离子,自然界存在有许多性能优秀的跨膜蛋白通道,能够以高速度和选择性使脂质双层上的阳离子移位。受自然界的启发,人工离子通道或载体被开发为简化模型,以研究跨膜传输的驱动因素及其作为药物的潜在用途。
我校学化学学院Lehn功能材料研究所“外专千人计划项目”专家、超分子化学与材料方向外籍导师Mihail Barboiu教授研究组致力于冠醚衍生物协助离子传输的研究,报道了一系列高选择性钾离子通道(J. Am. Chem. Soc.2006, 128, 9541-9548; Angew. Chem. Int. Ed. 2015, 54, 14473-14477; J. Am. Chem. Soc. 2016, 138, 426-432; J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 3721-3727)。
(左)自组装通道在双分子层的排列 (右)两种不同的传输机制
在前期研究基础上,该研究组依据三点小分子自组装通道的特征:i)阳离子结合的大环识别位点;ii)能够实现分子间自组装的氢键供体与受体;iii)具有一定长度的疏水烷基链,设计并合成了9个15-冠-5小分子,并采用荧光探针标记囊泡的荧光光谱方进行阳离子跨膜传输测试。研究发现,其中一个柔性15-冠-5分子3在低浓度下作为钠离子选择性转运体,而在高浓度时,在双分子层内形成通道,对钾离子传输效率更高造成了浓度选择性反转。这一现象不同于对钾具有专一选择性的苯并15-冠-5衍生物(化合物4-6)。作者通过化合物的单晶结构、一维氢谱稀释实验以及膜片钳实验对这一现象进行解释。
同时,冠醚衍生物在已知质子载体碳酰氰-4-三氟甲氧基苯腙(FCCP)的辅助下,表现出明显的活性增长,即M+>H+的生电(electrogenic)传输特征。有趣的是,化合物3在FCCP存在下,对钾离子传输效率提升了4倍,而对钠离子传输效率没有增加。类似现象仍在详细研究中。
该研究成果最近发表于《Angew. Chem., Int. Ed.》(德国应用化学),题目为“Structure-driven selection of adaptive transmembrane Na+ carriers or K+ channels”,论文第一作者是我校学化学学院Lehn功能材料研究所13级博士生李昱昊,通讯作者是Mihail Barboiu教授。该研究工作得到外专千人计划、国家留学基金委、高等学校学科创新引智计划等项目的资助以及Lehn功能材料研究所、生物无机与合成化学教育部重点实验室、光电材料与技术国家重点实验室与法国蒙彼利埃欧洲膜研究所的大力支持。
论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.201802570
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