前沿透视：Nature - 实现对单分子的超快操纵学术资讯

来源：今日新材料

扫描探针技术可以运用原子级别精确的力在表面上构建功能性原子、分子结构。同时该技术还有潜力通过局域动力学作用实现对表面上原子、分子体系的相干控制。如何制造出飞秒尺度的“力”：德国雷根斯堡大学Rupert Huber和Jascha Repp领导的团队给出了答案。他们将太赫兹技术与扫描探针技术相结合，利用亚原子尺度的力的相干控制，成功的精确调控了单分子体系的构型转变。

作者团队选用了吸附在氯化钠（NaCl）绝缘层上的镁酞菁（MgPc）作为研究体系。1-2层的NaCl通过物理热蒸发的方式蒸镀到铜（111）单晶上，之后在该衬底保持低于15K的温度下原位蒸镀MgPc分子。在普通情况下，可以通过利用扫描隧道显微镜（STM）的针尖以机械力的方式，将一个MgPc分子从它的一个构型转变到另一个构型。但是若利用时间依赖的超快力脉冲F(t)来操纵分子，分子则会出现一种连贯的受挫旋转（frustrated rotation），在某一个极小值内来回振荡。而利用具有原子级别“尖度”的超快力，即在STM针尖上加入强太赫兹激光脉冲，不仅可以控制MgPc的吸附构型转变，同时还会向分子的LUMO轨道注入一个电子，导致分子处于充电态。由镱掺杂的钨酸钆钾再生激光放大器中的飞秒近红外脉冲的倾斜脉冲前光学能整流产生强锁相太赫兹脉冲，其中心频率为1.1THz。成对儿、相互延迟的太赫兹脉冲由穿过Michelson干涉仪的太赫兹脉冲产生。得到的太赫兹脉冲从STM腔外，通过腔体上的蓝宝石窗口入射到STM腔内，通过STM扫描装置上放置的抛物面镜聚焦到STM针尖上。

作者进一步考虑了MgPc在NaCl上的吸附构型，发现分子上某些部位的氢原子与衬底上的钠离子和氯离子有较强的相互作用，这些区域的分子与衬底间的相互作用是导致分子具有两种等价的吸附构型的原因。而当针尖的局域场施加到分子中的这些原子位置时，能导致其旋转，虽然这种旋转的能量还不足以改变整个分子的构型，但是足够令分子出现平面内受挫旋转运动，这种分子运动能进一步调制后面探测脉冲的转换频率，实现相干控制。

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DOI：https://doi.org/10.1038/s41586-020-2620-2

来源：gh_d06fa4463e84 今日新材料

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