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科技工作者之家 2020-12-06
来源:纳米人
第一作者:Robert Dods, Petra Båth
通讯作者:Richard Neutze
通讯作者单位:瑞典哥德堡大学
光催化反应中心能够将穿过生物膜的光能量吸收,有鉴于此,哥德堡大学Richard Neutze等通过时间分辨飞秒晶体学研究方法,借助X射线自由电子激光对光合反应中心的结构变化过程进行表征,具体表征了绿色绿芽菌Bv RC(Blastochloris viridis)在飞秒尺度中结构变化过程。
发现当光照射在催化位点上,首先通过光氧化过程导致其中一对叶绿素分子结构产生微扰,当电子穿越膜转移到甲基萘醌受体结构上,导致蛋白发生低振幅的重排。该现象说明了蛋白质通过构象动力学变化导致电子转移中的电荷分离能够稳定进行。
光合反应结构组成
绿色绿芽菌Bv RC中的光化学反应中心包括三个跨膜单元(H,L,M)和一个周质C单元。这四个亚结构单元中支撑了四个细菌叶绿素(BCh)分子、两个细菌脱镁叶绿素(BPh)分子、一个固定的稳定甲基萘醌(QA)、一个可移动的泛醌(QB)、一个非血红素铁、四个血红素辅因子。
图1. 光合反应结构和电子转移过程
电子转移过程
首先,通过吸收峰位置在960 nm的一对细菌叶绿素(SP)上激发,随后经过2.8 ± 0.2 ps后,细菌叶绿素被氧化,同时将电子转移到QA上,该过程通过两步电子跃迁进行(而不是经典Marcus过程),电子传输距离约10 Å。随后QA上的电子经过微秒转移到QB上,生成QB-。氧化后的细菌叶绿素SP+被C单元结构还原。
随后细菌叶绿素再次被光氧化,QB-进一步的还原,通过质子化生成H2Q,随后H2Q分子释放到膜中。其余的一些蛋白参与到电子转移过程中,将电子回馈到C结构单元中,从而在整体过程中实现了将两个质子实现跨膜传输。
实验方案
图2. 时间分辨光合反应过程中的结构演变
X射线自由电子激光(XFEL)表征。通过波长为960 nm的150 fs激光对绿色绿芽菌Bv RC中的细菌叶绿素对SP激发,通过X射线脉冲(40 fs)记录大量Bv RC纳米晶体在光激发后结构变化情况(激发后1 ps,5 ps,20 ps,300 ps,8 μs)。
前期工作
Przemyslaw Nogly et. al. Retinal isomerization in bacteriorhodopsin captured by a femtosecond x-ray laser, Science 2018, 361, eaat0094
来源:nanoer2015 纳米人
原文链接:http://mp.weixin.qq.com/s?__biz=MzUxMDg4NDQ2MQ==&mid=2247538097&idx=4&sn=fcba6445f087b9cd35a5c7faf998690d
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