北京工业大学蒋毅坚课题组：介电微球腔阵列在柔性光场调控中的应用

来源：中国激光

北京工业大学蒋毅坚教授团队通过在柔性量子点薄膜表面构建介电微球腔阵列，利用介电微球腔刚性结构及腔间弱范德华力连接特点对柔性量子点发光薄膜进行光场调控，成功实现3个数量级的宽光谱白光定向发射增强，为新一代高效、柔性、多色可穿戴发光及显示器件的开发提供了新的技术手段。

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量子点/聚合物柔性复合薄膜因具有稳定的物理化学性质、高透明度、易加工、机械性能好等优点，是未来量子点柔性器件的主要解决方案，然而量子点在高分子聚合物成膜过程易出现发光淬灭及光子外量子效率低等问题，限制了其在LED、太阳能电池、可穿戴设备等领域的应用。而基于表面等离激元谐振的金属超结构对形变、环境等外界因素具有高度敏感性，在柔性光子器件光场调控的稳定性上存在不足。

蒋毅坚教授团队提出一种简便、可扩展、快速量子点/聚合物复合薄膜荧光增强技术，通过在薄膜表面构建单层高折射率微球腔阵列，利用微球腔光学回音壁共振及定向天线耦合效应，有效提升量子点薄膜发光效率和发光方向，实现了量子点/聚合物复合薄膜3个数量级的定向发光增强。在此基础上，利用介电微球腔独特的宽光谱调控特性实现了RGB混色白光量子点复合薄膜的高效发射。介电微球腔由于其刚性旋转对称性，在柔性环境下可以保持腔内光场调控能力；而腔间的范德华力连接，其阵列结构不会对衬底的柔性产生影响。

图1 微球腔阵列/柔性量子点发光薄膜复合结构制备流程及形貌图

介电微球腔阵列/柔性量子点薄膜复合结构基本制备流程如图1所示。利用范德华力和静电力在发光薄膜表面制备单层密铺微球腔阵列，再通过二次加热反应实现微球阵列与有机发光薄膜的化学键合，满足高黏附要求。荧光显微镜下可观测到覆盖有介电微球腔阵列的薄膜发光得到显著增强。

图2 光学回音壁共振及定向天线效应的光场调控作用

通过在微球边缘进行激发光及荧光自由空间光场耦合，观测到腔模调控的荧光光谱（图2），证明微球腔通过光学回音壁谐振引起微腔-量子点弱耦合光场调控，即Purcell效应，实现量子点薄膜内量子效率显著提升；微球腔的固体浸润球透镜及光学定向天线效应则显著提高荧光信号的外量子效率。远场角分辨荧光光谱表明，微球腔对散射光辐射有明显调制作用，辐射方向被定向到垂直于样品±4.5°范围内，显著提高荧光发射的方向性。

图3 介电微球腔对红、绿、蓝三原色量子点发光薄膜的光场增强调控

凭借介电微球腔在可见光波段宽光谱光场调控能力及极低的能量损耗，研究人员分别在红、绿、蓝三原色量子点发光薄膜表面构建介电微球腔阵列，获得了1400倍、2900倍和420倍的发光增强（图3）。

图4 图案化介电微球腔阵列对RGB白光量子点薄膜方向选择性发光增强

研究人员采用介电微球腔阵列结构进一步对白光量子点薄膜实现发光增强，如图4所示，在RGB量子点三色混合和三层堆叠柔性结构中，均实现了白光发光增强，克服了表面等离激元在量子点荧光增强中响应带宽窄、能量共振转移、易淬灭的不足。为展示介电微球腔对柔性量子点薄膜荧光增强的稳定性和可穿戴特性，研究人员在两种白光量子点薄膜结构表面设计并制备了图案化微球阵列结构并应用在柔性穿戴场景，图案化微腔结构实现了方向选择性白光定向发射增强。本工作为基于量子点的新一代高效、柔性、多彩显示及发光器件的开发提供了新的技术方案。

相关研究成果以“Over 1000-Fold Enhancement of the Unidirectional Photoluminescence from a Microsphere-Cavity-Array-Capped QD/PDMS Composite Film for Flexible Lighting and Displays” 为题，于2019年10月23日发表在Advanced Optical Materials上。第一作者为17级博士研究生杨立学，闫胤洲副研究员为本文通讯作者，蒋毅坚教授和李琳教授深入指导了本项工作。

该研究成果得到国家自然科学基金、北京市科技新星计划、北京市青年拔尖人才培育计划项目的资助支持。此工作同时得到北京工业大学北京市激光应用技术工程技术研究中心和跨尺度激光成型制造技术教育部重点实验室支持。

论文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adom.201901228