利用等离激元共振实现二维材料的宽波段光学响应增强学术资讯

英文原题：Broadband Plasmon-Enhanced Four-Wave Mixing in Monolayer MoS₂

通讯作者：Yunyun Dai, Zhipei Sun，Aalto University

作者：Yunyun Dai*, Yadong Wang, Susobhan Das, Shisheng Li, Hui Xue, Ahmadi Mohsen, and Zhipei Sun*

近年来，二维材料（比如石墨烯，过渡金属硫化物等）作为新兴纳米材料，受到了广泛关注。相比于传统体材料，二维材料具有可调制、易集成、非线性光学响应强等独特优势，被认为是下一代非线性光学器件的核心材料。然而，由于单层二维材料的厚度只有原子量级，其非线性光学转换效率的绝对值仍较低。因此，如何增强二维材料与光的相互作用，提高二维材料中非线性光学转换效率是该领域中亟需攻克的难题。

近日，芬兰Aalto大学光子学课题组和日本国立材料研究所合作在Nano Letters上发表了关于等离激元光学在二维材料非线性光学领域应用的原创研究。研究人员在单层二硫化钼上制备蝴蝶结状纳米金属阵列和单层二硫化钼的复合结构 (图1a)。由于等离激元共振效应，该金属纳米阵列可产生很大的场增强效应，以增强二硫化钼与光的相互作用。利用课题组自建飞秒激光双光束混频系统，作者将两束不同波长飞秒激光入射到样品上，探测产生的四波混频信号(图1b)。作者发现当其中一束入射光的波长与纳米金属结构的等离激元共振波长相匹配时，复合结构中二硫化钼产生的四波混频信号得到十多倍的增强(图1c)。同时，基于金属纳米结构偏振依赖特性，作者还研究了复合结构在不同偏振光入射时四波混频信号的增强(图1d)，对二维材料的非线性信号输出增加了一个调控的维度。图1. 金属纳米结构对单层二硫化钼中四波混频信号增强。a. 实验示意图; b. 实验光路图; c. 单层二硫化钼, 金属纳米结构和两者复合结构的四波混频实验结果; d. 单层二硫化钼和复合结构非线性光学偏振响应特性。

此外，作者还首次利用等离激元共振巧妙实现了非线性光学频率转换的宽波段增强输出。当固定一束入射光的波长时，四波混频输出波长会随另一束入射光的波长而改变 (图2a)。由于实验中第一束入射光的固定波长与金属结构的等离激元共振相匹配，即使第二束入射光波长在一定范围内变化，非线性四波混频过程中产生的信号会一直因等离激元场增强效应而增强，从而在宽波段内实现输出信号增强 (图2b)。在本文实验中，四波混频增强输出波长范围可高达 150 nm, 成功覆盖人眼可见的大部分光谱范围。作者根据实验结果，计算了二维材料与金属阵列复合结构的有效非线性系数，并定量描述了共振条件下增强系数可达三个数量级 (图2c)。图2. 非线性光学宽带增强。a, 宽带增强原理图; b, 宽带增强输出结果; c, 宽带增强系数。