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科技工作者之家 2021-09-27
将两层不同的过渡金属硫族化合物垂直堆叠,可以形成“双层异质结”,其中的第二类型能带结构促使了空间间接激子,即“层间激子”的产生。
然而这些激子的共振峰能量相似、难以辨认,因而存在许多误判与争议。
一个基本的问题是,形成这些“层间激子”的电子和空穴是否是由不同层贡献的?
最近,武汉大学物理科学与技术学院的研究者(武可,钟红霞,袁声军教授,张顺平教授和徐红星院士等)在《国家科学评述》(National Science Review, NSR)发表研究论文。
他们以WS2/WSe2异质结为例,结合光谱分析和第一性原理计算,发现异质双层中堆叠角度依赖的激子的波函数分布在单一原子层内,跃迁偶极矩也基本平行于原子面。
实验表明,WS2/WSe2异质结中的新出现的激子峰(~ 1.35 eV)对堆叠角度具有强烈的依赖特性(下图b),符合所谓“层间激子”的特性。
进一步,研究者通过动量空间的偏振光谱分析,发现该激子的辐射跃迁偶极矩主要是平行于原子层面内的(下图c),而且不依赖于堆叠角度。
(a) WS2/WSe2异质结的光学照片;(b)异质结中低能新激子峰的峰位随堆叠角度变化的依赖关系;(c) 动量分辨的新激子峰的荧光成像。
研究者:(1) 进行了能带分析和带边态初步分析,结果显示1.36 eV 的跃迁是Γ-K间接跃迁;(2) 对比了全能谱的吸收、带隙对堆叠角度的依赖规律和实验结果;(3) 确认激发态联合态密度在1.36 eV 的值是零;(4) 对该激子的波函数分布进行了分析(见下图),发现参与复合跃迁的电子和空穴均来自于WS2材料,而真正意义上的层间激子跃迁强度很低且位于近红外区间(1.06 eV)。
这与实验结果相吻合,更正了文献中的一些错误指认。
(a) WS2/WSe2异质结能带结构;(b, c) K-K (b) 和Γ-K (c) 跃迁的电子、空穴分布;(d)异质结的吸收光谱和激发态联合态密度;(e) 1.36 eV激子的电子空穴在实空间的分布。
该工作为范德华异质结与光学结构的耦合提供了重要参考,为范德华异质结光电器件的设计提供了理论指导。
来源:知社学术圈
原文链接:http://mp.weixin.qq.com/s?__biz=MzIwMjk1OTc2MA==&mid=2247518480&idx=3&sn=27e77a3c241bec6edbe86069af88561c
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