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科技工作者之家 2021-10-10
近日,中科院合肥研究院安光所张为俊课题组在乙基过氧自由基光电离质谱研究方面取得新进展,相关成果以“乙基过氧自由基转动构象体的真空紫外光化学研究”为题在线发表于英国皇家化学会期刊Physical Chemistry Chemical Physics(DOI: 10.1039/D1CP02655K)。
过氧自由基是大气化学反应重要的中间体,在大气复合污染形成过程中扮演着关键角色,其与大气中的NOx(NO和NO2)和HOx(HO2和OH)等之间的反应与大气氧化性、光化学臭氧和二次有机气溶胶的形成等密切相关。
过氧自由基的种类繁多、结构复杂,且随着质量数的增加,过氧自由基往往呈现出具有不同结构和化学特性的同分异构体/转动构象体。
受限于检测技术,目前人们关于过氧自由基的同分异构体和转动构象体的知识非常有限。
课题组唐小锋研究员与国家同步辐射实验室合作,以光子能量可调谐的同步辐射光作为电离源,结合自行研制的真空紫外光电离自由基质谱仪,开展了乙基过氧自由基(C2H5O2)的光电离质谱实验研究。
实验中,采用流动管反应器产生乙基过氧自由基,并模拟其大气氧化过程,真空紫外光电离自由基质谱仪实时在线检测,获得了氧化反应中的乙基自由基(C2H5)、乙基过氧自由基、乙基氧自由基(C2H5O)等众多反应产物和中间体,并通过扫描同步辐射光子能量获得了各个反应产物的光电离效率谱。
同时,通过开展高精度的量子化学理论计算,检测获得了乙基过氧自由基的两个转动构象体G-C2H5O2和T-C2H5O2。
结果表明,G-C2H5O2构象体在光电离跃迁中起着主要作用,而T-C2H5O2构象体的光电离贡献较小。
本研究为实时、在线检测不同种类过氧自由基及其同分异构体提供了重要数据和技术方法。
本研究工作得到了国家自然科学基金、中科院国际合作重点项目和合肥大科学中心重点研发项目课题的经费支持。
图1. 光电离质谱实现氧化反应关键物种的实时、在线检测(图片来源:Physical Chemistry Chemical Physics) 图2. 乙基过氧自由基及其离子的结构(图片来源:Physical Chemistry Chemical Physics)原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面):免责声明:部分资料来源网络,转载目的在于传递信息及分享,并不意味赞同其观点或其真实性,也不构成其他建议。
来源:CBG资讯
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α-乙基氨基萘
α-乙基苄胺
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乙基丙烯醚
N-乙基-N-羟乙基间甲苯胺
氰乙基化
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