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来源：X一MOL资讯
当前传统化石能源逐渐枯竭，而且其大量消耗所导致的环境问题也日益严重。这种情况下有效利用清洁可持续的太阳能成为科学家们关注的重点。现今市场上占据主导地位的硅基太阳能电池制作工艺繁琐复杂，成本较高且回报周期较长。相比之下，卤化铅钙钛矿太阳能电池（PSCs）成本较低、光电性能优异，在过去十年中已成为当今太阳能电池领域的研究热点。然而，PSCs主要基于多晶薄膜（厚度约700 nm），其中晶界和快速结晶会导致体相和表面缺陷，从而阻碍其光电性能的进一步提升。
目前，科学家已经开发出微米级厚度的单晶薄膜PSCs（SC-PSCs），光吸收更好，载流子扩散长度更长，但是适合SC-PSCs的生长方法仍存在一定局限，目前仅报道过一例能量转换效率（PCE）超过20％的SC-PSCs的生长方法（ACS Energy Lett., 2019, 4, 1258-1259）。
迄今为止，PSCs中甲基铵碘化铅（MAPbI3，其中MA = CH3NH3）单晶薄膜常见的生长方法涉及在不低于120 °C的温度下进行溶液加工。然而如此高温会导致甲基碘化铵（MAI）的损失，从而对薄膜的晶体质量（尤其表面）产生不利影响。为了解决这些问题，近日阿卜杜拉国王科技大学（KAUST）的Omar F. Mohammed和Osman M. Bakr等研究者通过使用混合溶剂来降低MAPbI3单晶薄膜的结晶温度（< 90 °C），从而生长出具有更长载流子寿命、更高质量的单晶薄膜。采用这种策略制备的单晶MAPbI3反向PSCs的开路电压（VOC）显著增加（1.15 V vs. 1.08 V），且PCE高达21.9％，是目前报道的MAPbI3基太阳能电池的最高PCE之一。
相关成果发表在ACS Energy Letters 上。
作者通过优化溶剂，设计了一种能在较低温度下（< 90 °C）进行MAPbI3单晶薄膜生长的方法。传统方法中，使用γ-丁内酯（GBL）溶剂于高温下生长单晶薄膜，容易导致MAI在高温下从晶体结构中逸出（图1a）。而新方法中，使用碳酸丙烯酯（PC）与GBL的混合溶剂在较低温度下生长单晶薄膜即可避免上述问题（图1b）。
作者通过优化溶剂，设计了一种能在较低温度下（< 90 °C）进行MAPbI3单晶薄膜生长的方法。传统方法中，使用γ-丁内酯（GBL）溶剂于高温下生长单晶薄膜，容易导致MAI在高温下从晶体结构中逸出（图1a）。而新方法中，使用碳酸丙烯酯（PC）与GBL的混合溶剂在较低温度下生长单晶薄膜即可避免上述问题（图1b）。
其中的关键在于，在GBL中加入PC之后，不仅在前体制备温度下的初始溶解度基本上没有明显下降，而且MAPbI3溶解度曲线向更低温度移动，同时结晶温度下的最终溶解度降低（图1c），从而降低结晶温度、提高产率。虽然X射线衍射（XRD）扫描显示在低温和高温下生长的MAPbI3单晶薄膜之间没有明显的差异（图1d），但对应于PbI2区域的放大扫描图显示高温下生长的样品在12.7°处有一个明显的峰，而低温样品则没有。
为了进一步评估单晶薄膜表面质量，研究者在385 nm激发下对这些样品进行了时间分辨光致发光（TRPL）寿命测试。如图2a所示，低温生长的薄膜平均载流子寿命（164 ns）比高温生长薄膜的平均载流子寿命（42 ns）长，这意味着该表面具有更少的缺陷及晶体结构无序。稳态光致发光（PL）显示低温生长薄膜的PL强度几乎增加了3倍（图2b），这表明与高温结晶相比，低温结晶会大大减少非辐射复合中心的数量。
为了研究低温结晶MAPbI3单晶薄膜的光伏性能，作者制造了反向（p-i-n结）平面SC-PSCs（器件结构如图3c），并在1个太阳辐射强度下进行了测试。顶视扫描电镜（SEM）图像显示单晶薄膜具有平滑的无晶界表面，可以完全均匀地覆盖传输层和电极；截面SEM图像表明，单晶薄膜厚度约20 μm（图3a-b）。图3d为基于高温和低温下生长的单晶薄膜的最佳器件的反向扫描J-V 曲线。尽管两者的短路电流（JSC）和填充因子（FF）都相似，但基于低温下生长的单晶薄膜的器件，VOC（1.144 V vs. 1.067 V）明显高于基于高温下生长的单晶薄膜的器件，这有助于提高光伏性能。作者还对这两种技术所制备的多个电池（每种10个不同的电池）进行了统计学分析，相应的光伏参数表明所制造器件具有良好的可重复性（图3e-h）。低温生长和高温生长技术所得器件的VOC最大值分别为1.15 V和1.08 V，平均值为1.13 V和1.06 V。图4a是最优器件的J-V曲线，反向扫描显示VOC、JSC和FF分别为1.144 V、23.68 mA•cm-2和0.81，PCE为21.93％。稳态PCE约为21.6％，接近反向扫描PCE。
总结
该研究团队通过合理的溶剂设计，实现了高质量MAPbI3单晶薄膜的低温生长。与高温生长相比，该法可提高单晶薄膜的表面质量并延长载流子寿命，从而获得更高的VOC值。使用低温结晶法制备的SC-PSCs的VOC高达1.15 V，PCE可达创SC-PSCs纪录的21.93％。这些结果也凸显了SC-PSCs的未来发展潜力。
为了进一步评估单晶薄膜表面质量，研究者在385 nm激发下对这些样品进行了时间分辨光致发光（TRPL）寿命测试。如图2a所示，低温生长的薄膜平均载流子寿命（164 ns）比高温生长薄膜的平均载流子寿命（42 ns）长，这意味着该表面具有更少的缺陷及晶体结构无序。稳态光致发光（PL）显示低温生长薄膜的PL强度几乎增加了3倍（图2b），这表明与高温结晶相比，低温结晶会大大减少非辐射复合中心的数量。
为了研究低温结晶MAPbI3单晶薄膜的光伏性能，作者制造了反向（p-i-n结）平面SC-PSCs（器件结构如图3c），并在1个太阳辐射强度下进行了测试。顶视扫描电镜（SEM）图像显示单晶薄膜具有平滑的无晶界表面，可以完全均匀地覆盖传输层和电极；截面SEM图像表明，单晶薄膜厚度约20 μm（图3a-b）。图3d为基于高温和低温下生长的单晶薄膜的最佳器件的反向扫描J-V 曲线。尽管两者的短路电流（JSC）和填充因子（FF）都相似，但基于低温下生长的单晶薄膜的器件，VOC（1.144 V vs. 1.067 V）明显高于基于高温下生长的单晶薄膜的器件，这有助于提高光伏性能。作者还对这两种技术所制备的多个电池（每种10个不同的电池）进行了统计学分析，相应的光伏参数表明所制造器件具有良好的可重复性（图3e-h）。低温生长和高温生长技术所得器件的VOC最大值分别为1.15 V和1.08 V，平均值为1.13 V和1.06 V。图4a是最优器件的J-V曲线，反向扫描显示VOC、JSC和FF分别为1.144 V、23.68 mA•cm-2和0.81，PCE为21.93％。稳态PCE约为21.6％，接近反向扫描PCE。
总结
该研究团队通过合理的溶剂设计，实现了高质量MAPbI3单晶薄膜的低温生长。与高温生长相比，该法可提高单晶薄膜的表面质量并延长载流子寿命，从而获得更高的VOC值。使用低温结晶法制备的SC-PSCs的VOC高达1.15 V，PCE可达创SC-PSCs纪录的21.93％。这些结果也凸显了SC-PSCs的未来发展潜力。
原文：
Low-Temperature Crystallization Enables 21.9% Efficient Single-Crystal MAPbI3 Inverted Perovskite Solar Cells
Abdullah Y. Alsalloum, Bekir Turedi, Xiaopeng Zheng, Somak Mitra, Ayan A. Zhumekenov, Kwang Jae Lee, Partha Maity, Issam Gereige, Ahmed AlSaggaf, Iman S. Roqan, Omar F. Mohammed, Osman M. Bakr
ACS Energy Lett., 2020, 5, 657-662, DOI: 10.1021/acsenergylett.9b02787
来源：X-molNews X一MOL资讯
原文链接：https://mp.weixin.qq.com/s?__biz=MzAwOTExNzg4Nw==&mid=2657629808&idx=2&sn=651e2696f92bd9d51bfebbb23dab0f52&chksm=80f81fa0b78f96b687c91094b0f5456017478f7bda01281e82fcba6451dd0b21715209002dbe#rd
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