近红外长余辉发光的钙钛矿结构材料学术资讯

来源：ACS美国化学会

近红外长余辉发光材料作为一类多功能的材料平台，在具有实时成像要求的生物医学和材料化学应用领域受到广泛关注。然而，在如生物成像、癌症转移追踪与治疗等方面的实际应用当中，由于主流长余辉发光材料的余辉在人体内难以被安全激活，大大限制了其应用。深红光–近红外光具有较高的组织穿透性，发展能够被低照度深红光-近红外光有效激活的近红外长余辉发光材料，是解决这一问题的关键。
暨南大学(李风煜教授和孟建新教授团队)报道了一种新型的稀土基近红外长余辉发光材料：Na0.5Gd0.5TiO3:Cr3+，该材料具有钙钛矿结构(图1a)。在低照度(~2.5 μW•mm-2)的深红光(~650 nm)充能后，该材料可实现比主流镓基近红外长余辉发光材料强100倍的余辉发光(~760 nm)，发光来源于Cr3+ 2E→4A2跃迁(图1b)。通过实验与所构建的基质相对能级图(HRBE)，他们提出了一种新的充能机理，即单光子充能过程。材料导带底(CBM)能级与Cr3+ 4T2激发态能级之间的能量差导致Cr3+ 4T2→4A2跃迁，使得深红光–近红外光能更好地充能。TL积分强度与充能照度的关系曲线表明，Na0.5Gd0.5TiO3:Cr的充能过程为单光子过程。被低照度深红光-近红外光有效充能的特殊性质，使得处于体内的Na0.5Gd0.5TiO3:Cr的余辉能够被体外的深红-近红外光辐照有效激活，所需的辐照光照度明显低于激光对生物组织的安全暴露极限(650 nm，2.0×103 μW•mm-2)，因此可以随时、安全地实现高灵敏、高信噪比体内成像，在长时间的监视追踪时完全不再受制于材料余辉时间的限制(图1c, d)。

图1. a) Na0.5Gd0.5TiO3钙钛矿的结果与XRD谱图，b) 基质相对(HRBE)能级图， c) 重复充能后的余辉衰减曲线，d) 组织透过衰减成像。
该工作揭示了材料CBM能级与Cr3+ 4T2激发态能级之间的能量差，将显著影响深红光–近红外光的充能过程与充能效率，为发展新型近红外长余辉发光材料和发光机理提供了新启发。这一成果近期发表在Chemistry of Materials 上。

来源：gh_0320d0d498b4 ACS美国化学会

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