模拟“π电子反馈”促进电催化合成氨学术资讯

来源：X一MOL资讯

氨（NH3）作为合成化肥的重要原料，其工业合成严重依赖对易造成环境污染的Haber-Bosch技术。电催化还原氮气（N2RR）的技术提供了一种可以常温常压合成氨的新路线。并且该技术可以利用风电等清洁能源作为驱动力，因此具有良好的应用前景。由于d轨道可以通过“π Back-Donation（π电子反馈）”机制活化，目前常用的催化剂主要为过渡金属。但大部分过渡金属基催化剂无法有效抑制析氢反应（HER），从而导致法拉第效率（Faradaic Efficiency, FE）较低。开发能有效抑制HER的p区元素催化剂是一种新的选择。然而，大部分p区元素催化剂缺乏有助于N2分子活化的电子结构，这也限制了该类催化剂的进一步研究。
近日，新加坡南洋理工大学颜清宇教授课题组联合美国德州大学奥斯汀分校余桂华教授课题组通过研究在p区元素催化剂Bi4O5I2的表面同时引入氧空位（VO）与表面羟基（-OH）修饰，从而在所制备的VO-Bi4O5I2-OH上构筑了可以模拟“π 电子反馈”的活性位点。该活性位点具有较多的空轨道，可以降低N2质子化形成*NNH的能垒，进而提高其合成氨性能。其FE最高可达32.4%，超过大部分p区元素催化剂。

这一成果近期发表于Chem 上，文章第一作者为新加坡南洋理工大学博士后吕查德。作者感谢新加坡南洋理工大学李述周教授在理论计算方面的帮助；感谢香港科技大学邵敏华教授在电化学原位红外测试方面的帮助；感谢中科大宋礼教授在同步辐射测试方面的帮助；感谢哈尔滨工业大学陈刚教授在光谱测试方面的帮助；感谢南阳师范学院金晓丽博士在原位红外与TEM测试方面的帮助

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