用于高效可见光催化产氢的“框架−笼状”双层结构CdS颗粒的制备学术资讯

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氢能是重要的清洁能源，被广泛的应用于工业生产、燃料电池和航空航天等重要领域。传统的氢能生产方法主要包括天然气重整和煤气化反应等，而这些方法会消耗化石能源并产生二氧化碳等温室气体，对环境造成不利影响。因此，开发利用可再生能源生产氢能的方法势在必行。光催化分解水能够利用具有广泛性、丰富性和清洁性的太阳能来生产氢能，是具有广阔应用前景的氢能生产路径。为了构建面向实际应用的光催化分解水系统，开发具有高活性、低成本和高稳定性的光催化剂具有重要的意义。
适用于高效光催化分解水的半导体光催化剂应具有合适的能带结构、较强的电荷传导能力和较高的表面反应活性，而传统的氧化物材料大多无法同时满足这些条件。因此，越来越多的研究将重点聚焦到硫化物材料上。其中，CdS具有约2.4 eV的禁带宽度，能够利用大部分的可见光，具有较高的产氢反应驱动力，表现出了作为高效光解水催化剂的巨大潜力。调控CdS光催化剂的结构是提高其活性的重要手段。笼状中空结构因具有较大的比表面积，较短的电荷传输距离和增强的光散射能力，成为了优秀的光催化剂结构。而框架结构在保持了笼状结构优点的同时，还能够进一步增强光催化反应中的传质过程以提高光催化性能。因此，框架结构和笼状结构的结合，能够有效提升催化剂的光催化分解水反应活性。
基于以上考量，新加坡南洋理工大学的楼雄文教授团队开发了基于镉普鲁士蓝类似物的两步硫化法，合成了具有“框架−笼状”双层结构的CdS颗粒（图1a），所得到的CdS颗粒表现出了较高的光催化分解水产氢活性。

图 1. (a) 具有“框架−笼状”双层结构的CdS颗粒合成路线示意图；(b-d) 镉普鲁士蓝类似物立方体的形貌表征。
研究团队首先采用镉普鲁士蓝类似物立方体为前躯体（图1b-d），通过液相硫化法将其转化为具有镉普鲁士蓝类似物立方体核和CdS壳的yolk-shell结构颗粒（图2），而进一步的硫化过程则将其转化为具有“框架−笼状”双层结构的CdS颗粒（图3）。

图2. 具有镉普鲁士蓝类似物立方体核和CdS壳的yolk-shell结构颗粒的表征。

图3. 具有“框架−笼状”双层结构CdS颗粒的表征。
所合成的具有“框架−笼状”双层结构的CdS颗粒与CdS立方体颗粒和CdS笼状颗粒相比，表现出了更高的光催化产氢速率（图4a）。具有“框架−笼状”双层结构CdS颗粒的光催化活性随着其吸光范围的变化而变化（图4b），说明氢气的生成是光催化的结果。与此同时，具有“框架−笼状”双层结构的CdS颗粒也表现出了很高的稳定性和循环性能（图4c,d）。活性测试结果表明设计复杂的功能化中空结构能有效提高材料的光催化活性。该工作为高效光催化材料的设计提供了新的思路。

图4. 具有“框架−笼状”双层结构的CdS颗粒、CdS立方体颗粒和CdS笼状颗粒光催化性能的表征。
这一成果近期发表在Advanced Materials 上，第一作者是新加坡南洋理工大学张鹏博士，通讯作者是楼雄文教授。

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