Angew. Chem.：构建人工模拟光合器件实现合成气的高速率、可控生产学术资讯

来源：X一MOL资讯

合成气（CO+H2）的生产和应用在化学工业中具有极为重要的地位，低能耗转换CO2到合成气仍是可持续化学工业的艰巨任务和挑战之一。目前，除了传统催化和电催化技术，由光能驱动CO2转换为合成气技术成为人们研究的热点。光催化、光电催化、光伏器件等研究孕育而生。然而由于单室反应器以及单一材料存在众多缺陷，限制了其在光能催化CO2转换合成气的效率。

最近，受自然界光合作用的启发，福州大学龙金林研究员及其团队设计了一种由质子膜隔开的光反应池（析氧反应，OER，系统驱动力）与暗反应池（CO2还原，CO2R）构成的双室人工模拟光合池（APS cell）。这种APS器件的优点在于：双室的设计实现了产物的分离，避免了副反应的进行，双电极应用实现了有效的光子吸收和高效的催化能力；CO2还原速率高达154.9 mmol g-1•h-1，并且产物的比例（CO:H2）可在1:2 到5:1之间调控，太阳能转换为合成气的效率高达13.6%，接近商业生产化。

然而，光反应和暗反应的动力学平衡问题是整个系统的关键。基于此，团队构建了由单原子分散的Ni修饰石墨阴极（A-Ni-SNG）与不同的光电阳极（N-TiO2、Sn-BiVO4和Sn-Fe2O3）APS器件。研究结果表明N-TiO2 APS器件具有更高的反应速率、更宽的产物调控电压范围和长达20小时的稳定性。通过对比三个体系的阳极材料，文章给出了指导性的结论：在A-Ni-SNG阴极的APS器件中，阳极半导体材料的导带为-0.8 V时，可无偏压驱动整个系统。

研究团队将APS器件（A-Ni-SNG|N-TiO2）与光伏电池（PV cell）组合构建自供能驱动的CO2转换合成气体系，其2小时的CO、H2和O2产量高达216.94 mmol•g-1、77.56 mmol•g-1和147.25 mmol•g-1，并且符合xCO2 + yH2O = xCO + yH2 + (x+y)/2O2反应式的化学计量比，量子效率和光能转换为化学能效率高达6.29%和5.15%。此外，该工作通过使用电化学与原子力显微镜联用技术，石墨上点点亮点（活性位点Ni）实现了阴极材料反应位点的可视化，让整个反应更加清晰。

这项工作不仅为设计高效的模拟光合系统用于合成气的制备提供了概念上的指导，而且为惰性小分子（CO2、N2和CH4等）的转化提供了借鉴。相关工作发表在Angew. Chem. Int. Ed.上。文章的第一作者是福州大学的博士研究生张洪文。

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