五氧化二氮非均相水解反应对日间硝酸盐生成的模拟评估学术资讯

来源：中国科学院地球环境研究所

五氧化二氮(N2O5）是对流层大气化学过程的关键物种之一，其在颗粒物表面的非均相水解反应是硝酸盐生成的重要途径。N2O5主要来自NO2和NO3自由基的化学反应，由于日间NO3的光解反应较快且NO3能够被NO快速消耗，使得日间N2O5的生成受阻，加之N2O5具有极强的光不稳定特性，致使目前的研究普遍认为N2O5化学反应在日间不重要，N2O5非均相水解反应也仅仅在夜间对硝酸盐的生成产生重要贡献。

然而，在重度污染事件发生的日间，高浓度颗粒物的存在极大地减弱了到达近地面的太阳辐射，这种弱光的环境条件有利于N2O5的生成和积累，此外，重污染期间高湿和静稳的气象条件也有利于N2O5非均相水解反应的发生。因此，在重度污染事件的日间，N2O5化学反应的重要性可能被低估。

近日，中国科学院地球环境研究所李国辉研究员团队，以2016年冬季发生在京津冀地区典型的重度污染事件为个例，基于该团队在N2O5非均相水解参数化方案优化的研究基础之上，将源导向方法耦合进WRF-Chem数值模式中，量化了京津冀地区硝酸盐的不同生成途径，并评估了N2O5非均相水解反应对日间硝酸盐生成的贡献。研究结果表明：较之于传统的敏感性分析方法，基于源导向方法的WRF-Chem数值模式对硝酸盐生成途径的量化结果更合理。就整个研究时段来看，均相途径（NO2+OH、NO3+VOCs）和非均相途径（N2O5非均相反应）对京津冀重污染期间硝酸盐的平均贡献大致相当，分别为48.4%和51.6%。在夜间（18时至次日07时），N2O5非均相反应主导着HNO3的生成，为83.6%。在日间（08时至17时），N2O5非均相反应对整个边界层内HNO3生成的平均贡献为10.1%。该研究凸显了N2O5非均相反应对京津冀重污染白天硝酸盐生成的重要贡献，为深入理解该地区硝酸盐的生成以及重污染的形成具有重要意义。

该研究受中科院先导专项(XDB40030203)、国家重点研发计划(2017YFC0210000)以及大气重污染成因与治理攻关项目(DQGG0105)的资助，于近期发表在《Environmental Pollution》上。

图1 HNO3的均相和非均相生成速率的平均日变化趋势。其中红线代表HNO3均相途径的生成速率，蓝线代表非均相途径的生成速率，绿线为百分比。

来源：IEECAS-PUB 中国科学院地球环境研究所

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