交联聚酰亚胺——“热油”中的舞者学术资讯

来源：X一MOL资讯

在材料领域，传统的折纸工艺不仅为3D结构材料工程设计提供参考，同时也极大的推动了可变形复杂形状器件、微机电元件、医疗器件以及4D打印等功能材料制造技术的快速发展。形状记忆材料基于其独特的宏观形状外界刺激响应性，在仿折纸材料器件构筑中得到广泛的应用。其中，热刺激响应性形状记忆聚合物材料体系丰富，具有优异的结构可设计/调控性能，成为该领域的研究热点材料体系。但以往的诸多研究成果多集中在室温或中低温条件下的材料从2D至3D的形状转变研究。

近日，美国空军研究实验室（AFRL）Loon-Seng Tan、David H. Wang以基于三苯基膦氧化物（PO）的三胺（POTAm）和三酐（POTAn）为交联剂制备新型交联芳香聚酰亚胺XCP2-Amx和XCP2-Anx。该聚酰亚胺体系在高温条件下（T > 200 °C）能够多循环（>20次）实现从2D至3D以及3D至2D的可逆形变；该材料体系3D/2D/3D循环形变性能具有优异的热定性，215 °C高温油浴3天的热处理材料热响应性未呈现退化。

交联剂及聚酰亚胺结构。图片来源：ACS Macro Lett.

交联芳香聚酰亚胺及热性能。图片来源：ACS Macro Lett.

在该研究中，线性未交联的芳香聚酰亚胺体系（LCP2）基于聚合物链缠结、芳香环π-π堆叠作用以及电荷转移络合作用能够具有一定的形状记忆性能，但是其形状记忆恢复性能只能维持7个循环。交联芳香PI体系基于共价键交联点维持其稳定的形状可恢复性，其形状恢复率达100%、形状固定率99%，且能够耐受100余次的疲劳测试，长期应力应变温度循环测试显示其具有优异的性能稳定性；在240 °C高温、175%形变条件下其形状记忆恢复率仍可达98.3%。

交联芳香聚酰亚胺形状记忆性能测试。图片来源：ACS Macro Lett.

将该耐高温交联聚酰亚胺自支撑膜材料进行相应的结构设计，器件能够可逆实现从2D至3D以及3D至2D的可逆形变记忆恢复；同时，材料体系具有优异的自支撑成膜性和加工性能，适用于不同复杂形状记忆器件的构筑应用。

交联芳香聚酰亚胺可逆智能“折纸”形变。图片来源：ACS Macro Lett.

XCP2-An1“折纸”形变（第20次循环）。图片来源：ACS Macro Lett.

总结

该论文采用新型交联剂制备了具有优异形状记忆性能的芳香聚酰亚胺材料体系，并首次实现了高温氛围下聚酰亚胺复杂结构器件的3D/2D/3D可逆形变控制。该研究成果为高温领域智能材料及其器件的设计与应用研究提供了借鉴。

Origami-Inspired Fabrication: Self-Folding or Self-Unfolding of Cross-Linked- Polyimide Objects in Extremely Hot Ambience

David H. Wang, Loon-Seng Tan

ACS Macro Lett., 2019, 8, 546–552, DOI: 10.1021/acsmacrolett.9b00198

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