静电层层自组装法制备锌空电池用高效三维Co-N@石墨烯催化剂学术资讯

来源：中国科学杂志社

氧气还原反应(Oxygen Reduction Reaction, ORR)和氧气析出反应(Oxygen Evolution Reaction, OER)作为燃料电池和金属-空气电池内部发生的重要反应, 其反应速度往往很缓慢。为了提高上述新能源器件的输出功率和实用价值, 急切需要高效催化剂来加速ORR/OER反应的进行。目前市场上所使用的ORR催化剂是商业铂碳(Pt/C), OER催化剂是二氧化铱(IrO2)或氧化钌(RuO2), 但是这类催化剂使用了Pt, Ir和Ru等贵金属, 极大地增加了催化剂的生产成本, 不利于燃料电池和金属空气电池的进一步应用。鉴于此, 发展低成本、高活性和稳定性的非贵金属ORR/OER催化剂对于降低燃料电池和金属空气电池等新能源器件的运行成本就具有十分重要的意义。

针对以上问题, 武汉理工大学唐浩林教授、张海宁教授提出一种静电层层自组装技术, 将金属钴有机框架材料生长在石墨烯基底上, 制备出高效双功能ORR/OER催化电极材料。相关论文在线发表于Science Bulletin (An efficient bifunctional electrocatalyst derived from layer-by-layer self-assembly of a three-dimensional porous Co-N-C@graphene)。武汉理工大学材料科学与工程学院博士生蔡世昌为该文第一作者。

石墨烯作为基体, 将ZIF-67逐层生长到基底上(图1), 通过改变ZIF-67的层数, 实现对材料结构和组分的精确调控。同时, 石墨烯作为一种新型sp²二维碳纳米材料, 可极大提高材料的电子传导率, 加速电催化反应过程中电子传递, 从而提高催化剂的催化活性。

图1 Co-N-C@石墨烯催化剂的制备过程示意图

实验中所制备的Co-N-C@石墨烯催化剂在0.1 mol/L KOH电解液中表现出优异的氧气还原催化活性, 其起峰电位高达0.963 V vs. RHE, 塔菲尔斜率低至54 mV/dec, 可与商业铂碳催化剂相当(0.934 V和52 mV/dec)。此外, 该材料在碱性电解质中, 在10 mA/cm2电流密度下的电位为1.72 V, 略低于氧化钌(1.75 V)(图2)。

图2 Co-N-C@石墨烯催化剂的ORR/OER性能

此外, 以该三维多孔催化剂为空气阴极装配的可充式锌-空气电池在0.578 V电压下, 所达到的最高功率密度为119 mW/cm2, 并且在充放循环250圈后仍然能稳定运行(图3)。

图3 以Co-N-C@石墨烯样品和铂碳为阴极催化剂所装配锌-空气电池的性能测试

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Shichang Cai, Rui Wan, William M. Yourey, Junsheng Li, Haining Zhang, Haolin Tang. An efficient bifunctional electrocatalyst derived from layer-by-layer self-assembly of athree-dimensional porous Co-N-C@graphene. Science Bulletin, 2019, doi:10.1016/j.scib.2019.05.020

来源：scichina1950 中国科学杂志社

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