通过Au-Cu2O Janus结构的连续调控实现高效的电荷分离学术资讯

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近年来，光催化技术作为一种有效利用环境友好、可持续清洁能源—太阳能的方法而备受关注。金属-半导体杂化纳米材料已经被广泛研究，其应用性能取决于它们的结构、组成、晶面等参数。在金属-半导体异质结构催化剂中，肖特基势垒的形成可以有效促进光生电子与空穴的分离，从而显著提高其光催化效率。但是，核-壳构型的异质结构因累积在内核的电荷无法消耗而迅速趋于饱和，导致电荷分离效率下降，很大程度上限制了其光催化性能。相比核壳结构，Janus（两面型）结构中金属与半导体结构单元的物理分离，使两种材料都有暴露的表面，在具备核壳结构优点的同时，不存在电荷积累的问题。因此，构筑金属-半导体Janus结构对光催化性能的提高具有重要意义。

晶格失配和模板保护生长是目前通过种子生长法来构建金属-半导体Janus结构的常用方法。这两种方法中的关键结构控制都是基于金属-半导体或金属-模板材料之间的本质差别，一旦材料选定就再难进行有效调控。为材料功能设计提供更有效的结构调控与更广泛的材料选择的控制方法成为纳米合成领域亟需解决的重要问题。
Au-Cu2O异质结构是典型的复合光催化剂之一。Au与Cu2O具有良好的晶格匹配度和材料相容性，能够形成各种形貌的完美核壳结构，目前还没有强有力的控制手段来突破这个合成壁垒。
近日，南京工业大学冯宇华教授和陈虹宇教授课题组，基于界面能调控策略，通过巯基小分子强配体调节Au与单晶Cu2O材料之间的界面能，实现了Au-Cu2O从核壳结构到Janus结构的突破。更重要的是，通过单一改变配体用量对Au种子表面能的连续调控，得到了一系列连续变化的Janus结构，表现出传统方法无法实现的调控力，与传统的杂化结构合成中主要取决于材料的本性形成鲜明对比。

得益于结构单元物理分离带来的电荷分离效率提升，Au-Cu2O Janus结构的光催化性能得到了显著提高：相比Au-Cu2O核-壳结构以及纯Cu2O晶体，Janus结构的光电流分别提高了5和10倍。对比分析各结构的瞬态荧光寿命，进一步验证了Janus结构高效的电荷分离效率。同时，通过球差电镜电子全息分析首次直观展现了Au-Cu2O界面形成的肖特基势垒。上述界面能控制策略，突破传统方法在金属-半导体杂化材料结构合成上的限制，不仅实现了Au-Cu2O杂化结构在光催化性能上的显著提升，也为金属-半导体杂化材料的合成控制与进一步的应用开启了一扇新的大门。
相关论文发表于Angew. Chem. Int. Ed.，文章第一作者为南京工业大学博士研究生徐文佳。

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