楼雄文Science Advances:原子分散Ru TiO2高效光催化析氢

科技工作者之家 2020-09-24

来源:纳米人

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为了提高电子-空穴分离效率,加速半导体的光催化反应动力学,往往需要使用助催化剂。而在光催化过程中原位跟踪助催化剂的结构演变具有重要意义,但具有很大的挑战性。

有鉴于此,新加坡南洋理工大学楼雄文教授等报道了以原子分散的孤立的Ru原子为助催化剂,负载于多棱TiO2球上(ME-TiO2@Ru),实现了高效的光催化析氢。

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方法

研究人员通过多步合成了Me-TiO2@Ru分级结构。首先合成了具有多棱的质子化钛酸盐(ME-PT)分层球体作为起始模板。随后,将所制备的ME-PT与RuCl3在乙醇溶液中混合2小时,以将Ru物种负载到ME-PT的表面。

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表征

FESEM和TEM图像显示,ME-PT的原始架构在Ru修饰后保持良好。TEM和HRTEM表征结果显示,Me-TiO2@Ru具有多个边缘的片状微结构,同时观察到锐钛矿型TiO2微晶的产生,暴露了(101)面。HAADF-STEM图像、能量色散X射线光谱和元素映射图像显示,Ru物种均匀分布在整个Me-TiO2球上。

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机理与性能

具有锐利边界的Me-TiO2加速了电子与高度取向的晶体向原子分散的Ru助催化剂的转移,大大提高了析氢效率。尤其是是利用原位x射线吸收精细结构(XAFS)技术揭示了催化过程中孤立中心的动态演化。在光照射下,Ru物种逐渐经历价态和构型的演变,从而以动态的方式将水光解为太阳能燃料。

优化后的催化剂析氢速率为7.2 mmol g-1 h-1,远高于铂基助催化剂体系的析氢速率,是文献报道的最高值之一。

总之,该研究结果有望为设计高效的原子尺度分解水的光催化剂提供新的机会,并促进对析氢过程的理解。

来源:nanoer2015 纳米人

原文链接:https://mp.weixin.qq.com/s?__biz=MzUxMDg4NDQ2MQ==&mid=2247531851&idx=5&sn=5bd54bfc5b2b5c5193971e01d254c18d&chksm=f97e1249ce099b5ffa3a41827c8675498c3df9e086eabfd2333ea4ba46651867fb55c3be6ccd#rd

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