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科技工作者之家 2019-10-26
来源:X一MOL资讯
电催化水分解制氢获取高效清洁氢能源,在解决能源环境问题中起着重要的作用。在工业电解制氢过程中,强碱性电解液常被用作电解质溶液;但是由于碱性条件下水裂解释放质子具有很大的能垒,致使碱性析氢反应需要较高的电压;因此,设计制备高效的碱性析氢催化剂至关重要。铂系贵金属具有最优的析氢催化性能,但是其高昂的价格和低的稳定性,限制了它们在工业催化中的应用。所以,设计合成廉价稳定高活性的碱性析氢催化剂是重中之重。
离子诱导合成、界面构筑和原子排布调控等方法是优化硫化物结构,提升其碱性析氢催化性能的重要途径。兰州大学严纯华院士团队席聘贤教授与香港理工大学黄勃龙教授团队以NiS2二维纳米片作为研究对象,通过“引入过渡金属”的方法成功构筑了M-NiS2纳米片结构,并利用球差电镜等先进手段来深入挖掘引入过渡金属原子后对NiS2原子排布的影响并确定了引入原子在NiS2中的位置。该工作对于理解界面的本质、设计理想的纳米催化材料起到至关重要的作用。
该工作对于金属原子引入的位点进行了详细的表征,并对金属原子引入后对原子排布和电子构型的改变进行了更深入的研究。由于Co原子的引入,致使原来NiS2的原子排布变为(NiCo)3S2,同时eg1电子数目增加。DFT计算表面,Co的引入使得表面产生长程有序的Ni-3d活性中心。由于表面Ni位点的活化和eg1电子的增多使得Co-NiS2纳米片表现出优越的碱性析氢性能,在80 mV的过电位下电流就可以达到10 mA cm-2;连续稳定性可达到90 h;在100和200 mV过电势下,TOF可达0.55和4.1 s-1。该研究成果通过材料的精细合成和表征为电催化剂的设计提供了新的思路。
该工作作为VIP(Very Important Paper)文章发表于Angewandte Chemie International Edition上。文章的第一作者是殷杰、靳晶和张宏,通讯作者为香港理工大学黄勃龙教授和兰州大学席聘贤教授。该研究工作得到了国家自然科学基金(编号:21931001, 21922105, 21571089),中央高校基础研究基金及兰州大学电镜中心彭勇教授的大力支持。
来源:X-molNews X一MOL资讯
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