研究进展:二维非范德华力异质结互锁结构高效催化水分解

科技工作者之家 2020-10-12

来源:今日新材料

氢能源具有清洁和热值高等优势,电解水产氢作为氢能源的重要来源,具有很高的工业化应用前景。目前最有效的水分解电对是RuO2(OER)||Pt/C(HER),其高成本和单功能性阻碍了它们在工业上的应用。如何加速非贵金属催化剂的OER缓慢动力学,是提高水分解效率的关键问题。金属氮化物作为典型非范德华力固体,具有独特的零带隙金属特性,极大地促进了电子传输,消除了催化剂界面肖特基势垒的形成,是电催化领域的研究热点。然而,它们是通过共价键连接的,无法通过传统的剥离、化学气相沉积或物理外延生长等方法得到相应的二维材料。因此,制备催化能垒低、电子传输快以及结构和电化学稳定性好的二维非范德华力过渡金属氮化物异质结构是一个很大的挑战和机遇。

近日,郑州大学的蒋静云,闫鹏飞,许群,崔论文利用巴比妥酸-聚乙二醇低共熔溶剂-金属盐嵌入石墨层间的成核生长,在高结晶性的碳纸上构筑与其化学键合的二维非范德华力过渡金属氮化物异质结构(2D CoNC@Co2N HS @CP),催化水分解。首先,在钴盐-聚乙二醇-巴比妥酸低共熔溶剂体系中,小分子巴比妥酸进入石墨层间,利用低共熔溶剂独特的氢键相互作用和络合作用,进一步将聚乙二醇和钴离子带入石墨层间,在石墨层间定向成核生长,得到二维非范德华力氮化钴Co2N(1)纳米片。其次,层间嵌入生长得到的二维非范德华力氮化钴纳米片具有很高的表面能,是一种理想的锚定主体,既可与石墨集流体发生化学成键作用,又可与活性材料钴-氮-碳纳米片复合形成二维非范德华力异质结构。最后,集流体上原位生长的二维非范德华力异质结构具有调控氧结合能、增强界面接触强度和提高电子传输能力的优势,在碱性介质中表现出高的反应活性(水分解电压1.52V)和优异的稳定性(280h),结合理论计算,进一步探究了该协同作用在加速水分解动力学中的机理。本工作从电催化系统的集成工艺出发,利用二维非范德华力纳米片独特的桥连优势,不仅为二维非范德华力异质结构的制备开辟了一种新途径,也从活性和稳定性两个维度提高了非贵金属基催化剂电解水的性能。


文献连接:

Interplanar Growth of 2D Non‐Van der Waals Co2N‐Based Heterostructures for Efficient Overall Water Splitting

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202002214




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