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科技工作者之家 2020-10-30
来源:纳米人
在多晶杂化金属卤化物钙钛矿薄膜中的晶界会引起电荷载流子的散射,从而降低性能。这些材料的电子显微镜研究由于在强电子束下快速的结构降解而受到阻碍。牛津大学Peter D. Nellist和Laura M. Herz等而使用低剂量低角度环形暗场(LAADF) STEM成像,我们获得了立方相FAPbI3薄膜的原子分辨率显微照片。我们发现长时间的电子辐照会导致FA+离子流失,最初会导致钙钛矿结构变为部分FA+耗尽但有序的钙钛矿晶格,在STEM图像中表现为明暗方格图案。
进一步的电子束暴露导致预期的最终分解产物PbI2劣化。观察到的中间方格图案是由最初随机的,束流诱导的FA+损失触发的,随后是FA+离子的随后重新排序。这种中间结构的发现解释了钙钛矿结构为何能够维持与化学计量的显着偏差并能从损伤中明显恢复的原因。
进一步揭示了混合钙钛矿薄膜内界面处的原子排列。研究发现,杂化钙钛矿薄膜中常见的PbI2前体残留物容易且无缝地与FAPbI3和MAPbI3晶格共生,并且可以从其本体六方结构变形以形成相干过渡边界,表现出较低的晶格失配和应变。PbI2结构域几乎完全遵循周围的钙钛矿结构和取向,这表明PbI2可能是钙钛矿生长的种子。这些观察结果有助于解释为什么过量的PbI2的存在不会妨碍太阳能电池的性能。
FAPbI3晶界的图像进一步表明,远距离钙钛矿结构一直保留到晶界,在该晶界通常存在尖锐的界面,而没有任何明显的优选取向。在三个晶粒的相交处最常观察到接近120°的三重边界,我们通常发现它们在晶体学上是连续的,并且与最小的晶格畸变相关。
最后,研究人员确定了FAPbI3晶格中缺陷,位错和堆垛层错的性质。发现了在垂直于其滑行平面的方向上解离的位错。
结论
该发现提供了对杂化卤化钙钛矿的技术重要性类别的原子级理解,揭示了支撑其卓越性能的几种机理。钙钛矿结构对有机阳离子损失的高度适应性使部分降解的材料具有出色的再生性能。与PbI2的钙钛矿相干界面的观察表明,在此类前体夹杂物的作用下,光电性能几乎没有降低,而钙钛矿晶粒之间的尖锐界面赋予了良性。这种原子定位的信息使目标设计方法能够消除缺陷并优化这些材料中的界面。
来源:nanoer2015 纳米人
原文链接:https://mp.weixin.qq.com/s?__biz=MzUxMDg4NDQ2MQ==&mid=2247534900&idx=2&sn=7cf4e9c41b7aef67f8b87449d1fc948e&chksm=f97e2636ce09af2015a9a98d07b9777c62ee6f031c7818a3554cbdec9d15b90e5875f6f4eb35#rd
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