Science：量子材料表征新技术

来源：研之成理

背景介绍

量子功能的探寻需要进入电子结构层面，这构成了微弱的自旋-谷-电子、拓扑和多体效应的基础。能带结构工程被视为设计固体电子态的能量和几何相位对波矢k依赖性的重要手段，这些属性最终可以用来控制从激子（库仑结合的电子-空穴对）到多体络合物和量子相变等量子现象，例如单层WSe2等过渡金属二硫化物具有大量的这种量子效应。角分辨光电子能谱支持在超高真空条件下测量足够大样品中的电子能带结构图，谐波边带（HSB）和高谐波产生（HHG）等全光学技术有望在环境中原位探测微观甚至原子薄固体的电子结构。然而，HHG面临的固有挑战是：原子强光波固有地将电子广泛传播到整个布里渊区（BZ），并引发电子干涉以及在多个频带之间的传输。

如果强光波在预选的带内传输局域电子，则全光带结构重建可以将电子结构与令人垂涎的量子现象直接联系起来。

本文亮点

1、本文开发了一种实用、全光学、全三维的超分辨电子结构断层扫描技术，即使是微观量子材料，也可以进行逐带电子结构扫描。

2、证明了单层WSe2伴随谐波边带（HSB）的产生在动量空间中产生了独特的电子干涉梳即动量梳k，在光谱学中定位这些动量梳k能够对关键带结构的细节进行超分辨率原位层析成像。 

3、通过将多太赫兹场的方向作为第三个扫描变量，该技术可以直接推广到全三维带结构的层析成像。同样，还可以通过测量相对于光激发边带发射的极化来表征几何相位效应。

4、作者认为该技术似乎最适合对二维单层异质结构、甚至微观尺度等量子材料的高精度表征和控制。

图文解析

▲图1.  HSB的产生和晶体动量梳k

要点：

1、光场通过共振激发特定价导带对之间的相干来选择电子带结构，从而产生电子空穴（e-h）激发。

2、如果与单层WSe2的1s A激子共振地调谐，可选择性地制备出由微观带间极化Pk限定的激子波包，Pk接近两个频带之间的能量差Eehk最小的K点。

3、与HHG不同，Pk的局域性很强，且随1s激子能量相对应的频率振荡，通过将Pk从K点传输到k，该过程在强太赫兹场下增加的Pk能量将作为HSB辐射发出，这将与电子结构联系起来。

4、振荡的微观带间极化将表现出一个类似于频率梳的具有（n + 1）个最大值的k空间干涉图样，称之为晶体动量k梳。

▲图2. 具有场强扫描功能的超分辨率带结构层析成像

要点：

1、利用光脉冲能量1.665 eV为中心的光脉冲（持续时间为100 fs）共振激发了单层WSe2中的1s A激子共振表明了超分辨率在HSB实验光谱中的显著体现。

2、HSB光谱的形状随着太赫兹下峰值电场E的变化而剧烈变化，并覆盖了整个可见光谱。

3、通过实验与完整多体计算结果的比较将HSB的形状依赖行为与k梳联系起来实现了特定晶体动量的分辨。

4、HSB强度与最大值E间的强烈依赖性表明HSB光谱学具有独特的超分辨率特征。

▲图3. 具有频率扫描的超分辨率带结构层析成像

要点：

1、通过一个完整的倍频程对光驱动器频率进行调谐实验表明，预测的超分辨率与HSB的临界强度和频率具有强依赖性，利用该依赖交叉性可进行层析成像扫描。

2、理论计算出的光谱数据及其作为vTHz函数的形状依赖行为与实验结果十分吻合。

3、vTHz频率依赖性证实，对于vTHz = 42 THz，HSB峰与k梳峰重合，其中单梳线都与不对称区域重叠。

4、通过使用一维和二维多太赫兹频率场强扫描，证明了k梳可提供量子材料的超分辨率光波层析成像。

▲图4. 超分辨率光波断层扫描

要点：

1、结合了实验和理论结果的信号预示了超分辨率光波断层扫描的可能：因为k梳将HSB发射定位在单个（k，能量）点上，该点与实验参数（ETHz，vTHz）的联系是已知的，所以扫描（ETHz，vTHz）可以对Eehk进行层析成像。

2、分析表明，实验HSB扫描和理论计算的结果几乎完全匹配。

3、研究发现，微观偶极子dk会影响HSB的强度，可能会过分强调大dk的动量状态，从而使断层扫描失真即产生相差。

4、作者进一步验证了断层扫描的像差，使得纯实验性的超分辨率断层扫描成像技术成为可能，并发现固定这些像差可从实验上获得量子材料中令人感兴趣的多体效应。

5、一个光场一次选择一对价带和一个导带，强大的多太赫兹场将引入晶体动量梳（k梳），这些动量梳将发射源定位在这些频带内的一个小区域内，且所产生的激发直接涉及与量子效应相关的准粒子。