单原子催化剂Ru/h-BN高效催化CO2甲烷化反应

来源：X一MOL资讯

注：文末有研究团队简介及本文科研思路分析

由于CO2等温室气体的大量排放，引起的温室效应日益增强，导致全球气候变暖等一系列的气候问题。因此，降低大气中CO2的浓度势在必行。其中CO2化学还原制高附加值产品在国际上越来越多地受到研究者们的关注，包括热催化、电催化、光催化过程。

由于高催化活性，低金属用量，近年来单原子催化剂成为研究热点。目前研究的单原子催化剂主要以碳材料为主（如石墨烯、多孔碳等），用于电催化CO2还原反应；但是对于单原子热催化剂还原CO2的研究较少。

六方氮化硼(hexagonal boron nitride，h-BN)是由 B、N 原子交替连接组成的、 蜂窝状片层结构，与石墨烯具有高度的结构相似性，因此也被称为“白石墨”。h-BN的熔点近3000℃，耐高温，化学性能极为稳定，耐强酸腐蚀，具有很高的电绝缘性能。另外h-BN具有高热导率390 W/(m K)。因此h-BN是良好的热催化剂基底。  

美国莱斯大学（Rice University）Pulickel M. Ajayan团队、南卡罗来纳大学（University of South Carolina）Jochen Lauterbach团队及南京理工大学孙东平教授团队合作，尝试以多孔h-BN为基底，经过一步真空抽滤过程成功制备了单原子Ru/h-BN催化剂，并用于催化CO2的甲烷化反应。所制备的Ru/h-BN催化剂具有较低的Ru含量（0.58 wt%），表现出高CH4选择性（93.5%）、催化稳定性（反应110h）、高反应速率（1.86 mmolCO2/(gcat s) at 350 °C , 1.0 MPa）。从实验结果及理论模拟可以得出，高催化活性、选择性来自于Ru的单原子分布，及与h-BN的配合度。本研究表明，h-BN是金属热催化剂良好的基底材料，为其他单原子热催化剂的研究提供了参考。

这一成果近期发表在ACS Catalysis 上，文章的第一作者是范孟孟博士及南卡罗来纳大学的Juan D. Jimenez博士。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面）：

Atomic Ru Immobilized on Porous h‐BN through Simple Vacuum Filtration for Highly Active and Selective CO2 Methanation

Mengmeng Fan, Juan D. Jimenez, Sharmila N. Shirodkar, Jingjie Wu, Shuangming Chen, Li Song, Michael M. Royko, Junjie Zhang, Hua Guo, Jiewu Cui, Kuichang Zuo, Weipeng Wang, Chenhao Zhang, Fanshu Yuan, Robert Vajtai, Jieshu Qian, Jiazhi Yang, Boris I. Yakobson, James M. Tour, Jochen Lauterbach, Dongping Sun, Pulickel M. Ajayan

ACS Catal., 2019, 9, 10077-10086, DOI: 10.1021/acscatal.9b02197

范孟孟博士简介

范孟孟，南京林业大学化工学院，副教授。2019年3月于南京理工大学取得博士学位，2016年至2018年在美国Rice University的Ajayan教授课题组联合培养，2019年6月起就职于南京林业大学。

研究领域是石墨烯、h-BN等二维材料的制备、性能及其在热催化、电催化领域的应用。在相关领域发表SCI论文10余篇，包括以第一作者发表的Adv. Mater.、ACS Catal.、Green Chem.、J. Power Sources、Nanoscale、Electrochim. Acta等。获授权发明专利3项。

Pulickel M. Ajayan

https://www.x-mol.com/university/faculty/1510

孙东平

https://www.x-mol.com/university/faculty/21266

科研思路分析

Q：这项研究最初是什么目的？或者说想法是怎么产生的？

A：h-BN与石墨烯具有高度的相似性，石墨烯已经在单原子电催化剂领域达到广泛的研究。碳材料对金属单原子的固定通常采用N元素掺杂，形成M-N结构；而h-BN本身具有高N含量，是潜在的金属配合位点。另外，h-BN具有高热导率、热稳定性。但是，h-BN在单原子热催化领域的研究尚未广泛开展。如上所述，我们的研究兴趣是制备单原子热催化剂，提高催化剂的催化活性，降低金属用量。

Q：研究过程中遇到哪些挑战？

A：本项研究中最大的挑战是如何制备多孔h-BN及使金属前驱体吸附到h-BN的缺陷位点处，在退火过程中实现单原子的固定。

此外，这项研究属于交叉学科的研究，其中热催化反应及分析需要与其他团队合作，而我们的团队主要来源于化学和材料专业，因此这方面存在知识储备不足的挑战，未来希望有相关领域的研究者一起合作将研究推动到更高的层次。

Q：该研究成果可能有哪些重要的应用？哪些领域的企业或研究机构可能从该成果中获得帮助？

A：该催化剂表现出优异的活性、选择性、稳定性，在石油工业的热催化反应，或催化某些有机反应具有潜在的应用前景。我们相信这项研究成果为单原子热催化剂的设计与制备提供了一种新的思路，将对相关领域的发展产生推动作用。