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科技工作者之家 2021-08-15
与非水系锂离子电池相比,水系锂离子电池(ALIBs)因其高安全性、低成本和低环境影响而备受关注,因此在电子设备、电网规模存储系统等领域具有广泛的应用前景。然而,ALIBs的应用受到其低实际电压和与水系电解液狭窄电化学稳定性窗口(ESW)兼容的有限数量的合适电极化学的阻碍。新型高浓度水系电解液,也称为“盐包水”电解液 (WiSE),通过形成固体电解质界面(SEI),可将ESW显著扩展至约3.0 V。不幸的是,SEI 动力学稳定性的改善不能仅通过增加盐浓度来实现,尤其是当负极电位变得更负时,水会优先分配到负极界面,从而导致SEI 裂缝中析氢。这种挑战从根本上限制了负极材料的选择。因此,克服这些限制以允许更广泛的活性材料选择是使ALIBs具有更高电压和更高能量密度的关键。
众所周知,金属表面化学吸附的聚丙烯酰胺(PAM)可以保护金属免受H+的侵蚀,PAM已被广泛用作金属保护技术中的有效缓蚀剂。
受以上知识的启发,意大利米兰理工大学Jie Li教授在WiSE中应用PAM作为有效的电解液添加剂,以稳定负极/电解质界面。由于PAM参与了Li+的初级溶剂化鞘层,PAM在电极表面的化学吸附形成了一个富含聚合物的层,它不仅从电极表面排出水分子和Li+(H2O)n,而且还参与了界面化学。因此,WiSE的电化学稳定性窗口变宽。受益于此,LiMn2O4||L-TiO2全电池显示出良好的循环稳定性和更快的活化。这种由聚合物物种提供的界面辅助新机制对未来高压ALIBs的新型电解液和界面化学的设计具有指导意义。
文章亮点:
1. PAM最大限度地减少了负极/电解质界面处自由水分子的存在,加速了TFSI-阴离子的分解,并使SEI的结构致密化。
2. 添加PAM后,WiSE显示更宽的ESW为 3.1 V(1.8-4.9 V,相对于Li|Li+)。
3. 在 21 mol kg-1 LiTFSI电解液中添加5 mol% PAM后,LiMn2O4||L-TiO2全电池表现出增强的循环稳定性,在1 C下循环100次后容量保持率为86%。
图1 电解液的结构及电化学窗口对比
图2 PAM对SEI的影响
图3 电化学性能对比
来源:高分子科学前沿
原文链接:http://mp.weixin.qq.com/s?__biz=MzA5NjM5NzA5OA==&mid=2651802604&idx=7&sn=ab5c6f322ca5aa15988176997751db7d
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