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科技工作者之家 2020-02-02
来源:CBG资讯
原标题:厦大汪骋教授课题组通过设计合成“光开关”催化剂成功实现了二氧化碳氢化到乙醇的高选择性转化
近日,厦门大学汪骋教授课题组通过设计合成“光开关“催化剂成功实现了二氧化碳氢化到乙醇的高选择性转化。相关结果以”Photoactivationof Cu Centers in Metal–Organic Frameworks for Selective CO2 Conversion toEthanol“为题发表于《美国化学会志》(DOI: 10.1021/jacs.9b11443)。
CO2的氢化过程是碳循环中重要的一环,将二氧化碳转换成高附加值的乙醇等产物倍受关注,铜被认为是二氧化碳氢化的重要催化剂。汪骋教授课题组前期利用MOF限域的铜纳米粒子开展高选择性催化产生甲醇的工作(J. Am. Chem. Soc., 2017, 139 (10), 3834–3840),并发现一价铜可以协助产生乙醇(Nature Catalysis, 2019, 2, 709-717),但一价铜在反应条件下难以长期稳定,会逐渐转变为零价铜。为了解决该问题,课题组设计制备了基于MOF载体的具有光敏剂基团的铜中心催化剂。利用光敏剂在光激发时与Cu中心之间发生的单电子转移,既可以将二价铜还原为一价铜,也可以将铜纳米粒子氧化为一价铜,从而稳定一价铜。X-射线光电子能谱能等印证了反应前后的铜价态,瞬态吸收光谱观察到了催化中心的电子转移过程。这项工作不仅展示了MOF作为载体的优势,也为理解二氧化碳氢化获取乙醇过程带来新的认识。
(来源:J. Am. Chem. Soc.)
博士研究生曾令真为论文第一作者,王之野和汪永科参与了光谱的研究工作。该工作得到科技部重点研发计划(批准号:2016YFA0200702)和国家自然科学基金(批准号:21671162、21721001)等项目的资助。
来源:BeanGoNews CBG资讯
原文链接:https://mp.weixin.qq.com/s?__biz=MzI4ODQ0NjUwMg==&mid=2247498899&idx=1&sn=18c788679de7fd4861777668f19e8d9f&chksm=ec3cfddadb4b74ccc3e7e73db72638fb3fab061092861a679bd2cf1f8b1e5cc06fe85aa4954b#rd
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