无配体水溶性WO3-x纳米点的绿色制备和绿色电化学发光应用学术资讯

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具有高活性位点和高比表面积的氧缺陷氧化钨（WO3-x）纳米点被广泛应用于太阳能电池、电致变色器件、光催化、超级电容器等多个领域。通常情况下，纳米点材料可以通过剥离体相材料得到纳米片、继而化学剪裁纳米片制得；然而，由于氧化钨层间以共价作用连接，无法采用常用的剥离法获得纳米片，使得该策略无法应用于WO3-x纳米点的制备。目前WO3-x纳米点大多通过WCl6作为反应原料制备；然而WCl6极易水解，反应过程中必须保证绝对无水条件，而且所合成的WO3-x纳米点水溶性低。不仅如此，为了控制合成过程中纳米点的结构、限制其各向异性生长，通常需要用长链烷基胺或烷基酸作为其保护剂，这使得所得到的氧化钨纳米点电子传递缓慢。因此，探索合成高质量WO3-x纳米点的有效途径，同时避免使用不稳定反应前驱物、昂贵的反应设备和复杂的合成过程仍然是一个挑战。

图1. WO3-x纳米点的合成和性能示意图
近日，东南大学沈艳飞教授课题组提出以WS2粉末为前驱物，通过超声剥离和温和的化学转化过程成功合成了WO3-x纳米点，克服了以往合成中反应前驱物不稳定、反应设备昂贵、合成过程复杂、产物电子传递性能不佳等问题，所制备的WO3-x纳米点具有无配体、水溶性好和氧缺陷易调控等优点。
电化学发光（ECL）检测由于其灵敏度高、成本低、设备简单等优点而被广泛用于临床检验。三联吡啶钌（Ru(bpy)32+）及其衍生物是目前临床检验中最常用的ECL发光体。然而，作为目前Ru(bpy)32+发光体唯一的商业化共反应剂，三丙胺（TPrA）仍存在生物毒性高和背景信号强等问题。针对这一问题，基于所合成的WO3-x纳米点特性，该课题组提出将WO3-x纳米点用作新型绿色共反应剂，不仅动物毒性比TPrA低约300倍，与Ru(bpy)32+联用的ECL效率还可与TPrA标杆体系相媲美。机理研究显示，WO3-x纳米点的氧缺陷态和其表面的羟基在增强ECL强度中起到了关键作用。基于此，该研究进一步构建了用于检测全血样本的循环肿瘤细胞传感器，克服了临床商业化细胞仪仅能分析血清样品的短板。
该工作不仅为合成具有独特结构和优异性能的WO3-x纳米点开辟了一条新途径，而且还将推动WO3-x纳米点在临床诊断中的应用。这一成果近期发表在Angew. Chem. Int. Ed. 上，东南大学博士生潘登、房正邹和杨二利为本文的共同第一作者，沈艳飞教授为论文唯一通讯作者。

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