原位聚合硼掺杂高性能凝胶电解质学术资讯

来源：中国科学杂志社

锂金属电池是最有希望的下一代高能量密度存储设备之一。然而，直接应用锂金属可能带来安全问题，其主要原因是锂枝晶生长造成的短路及循环时锂体积的变化等。这些缺点严重阻碍了锂金属电池的发展。凝胶电解质具有高的离子电导率和优异的电化学性能，被认为是提高锂金属电池安全性的有效方案之一，但也存在着界面接触较差和长期循环稳定性不佳等缺点。针对凝胶电解质存在的问题，南开大学陈永胜教授团队通过原位聚合法制备了一种含有硼酸添加剂的凝胶电解质（B-GPE），并组装锂金属电池进行测试，在0.5 C的倍率下循环950圈仍有87.7%的容量保持率，是目前丙烯酸酯类凝胶电解质在锂金属电池中的最优循环性能。该工作发表在Science China Materials上。采用原位聚合法制备的凝胶电解质具有良好的电极界面接触，低界面阻抗。同时，以正丁基硼酸作为硼添加剂，利用其中的硼原子作为路易斯酸，与锂盐LiPF6中的PF6−发生路易斯酸碱结合，从而促进锂盐的解离，抑制锂盐的分解，减少副反应。差热分析结果表明，B-GPE中没有出现明显的锂盐LiPF6热分解峰，说明锂盐的稳定性有所提升。并且B-GPE的锂离子迁移数也较不含硼酸添加剂的凝胶电解质（GPE）高。此外，傅里叶红外测试、XPS测试等表明硼酸添加剂参与SEI膜的形成。与不含硼酸添加剂的凝胶电解质（GPE）和液态电解液（LE）组装的锂金属电池相比，B-GPE组装的锂金属电池界面阻抗增长最缓慢，且锂金属负极表面最平整，说明B-GPE在抑制锂枝晶生长方面效果突出。

图1 原位聚合硼掺杂凝胶电解质的制备示意图

综合以上的双重作用使得这种凝胶电解质（B-GPE）应用于锂金属电池可以获得超长循环寿命。该结果证明结合原位聚合和硼酸添加剂双重效应是制备高性能凝胶电解质的简单且有效的策略，为锂金属电池的广泛应用提供了有价值的策略。

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