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科技工作者之家 2020-08-24
来源:材料人
引言单原子催化是一类新兴的催化剂,其中贵金属原子可以以极高的效率进行参与催化反应。随着相关的研究越来越多,在单原子催化能力方面的争论也一直是大家关注的焦点。有些研究显示单原子是活性催化中心,但是另外一些研究则表明在相似的体系中纳米颗粒才是活性种。此外,反应过程中的单原子是否依然呈现分散分布?它们在反应中的稳定性如何?它们的电荷态是怎样的?这些问题都是进一步理解单原子催化机制的关键所在。针对这些问题,美国华盛顿州立大学的Jean-Sabin McEwen和塔夫茨大学的E. Charles H. Sykes(共同通讯作者)等人结合表面科学和理论研究,联合提出了一种可在低温下催化一氧化碳氧化的模型系统(铂单原子由氧化铜薄膜支撑)。在这个模型系统中,研究利用扫描隧道显微学(Scanning tunnelling microscopy, STM)对反应进程中的活性位点进行可视化,详细研究了低温一氧化碳氧化的催化反应机制。该成果以“An atomic-scale view of single-site Pt catalysis for low-temperature CO oxidation”为题,在线发表于Nature Catalysis。铂原子在氧化铜薄膜上的分布表征在反应前,研究人员利用STM对单原子情况进行了表征。反射吸收红外谱学(图1a)显示了265K时,不同铂覆盖情况下的碳氧键拉伸振动带。在这一温度下,一氧化碳可以从氧化物支撑物上完全解吸附,而所有信号则会来自铂位点上的一氧化碳。在铂覆盖率高达40%时,碳氧键在2065cm-1具有较宽的拉伸振动带,表明铂纳米颗粒的存在。而随着铂覆盖率下降到10%,一氧化碳分子与铂纳米颗粒上的结合位点异质性之间的dipole-dipole耦合减少,红外吸收峰向低波数方向移动。而当铂覆盖率下降到4%时,2045 cm-1和2028 cm-1处的峰分别代表了铂纳米颗粒和铂单原子。当而当铂覆盖率低至2%时,只有在2028 cm-1处出现狭长的半峰全宽(10 cm-1),表明这时只有铂原子在均一的表面位点生成。通过高分辨STM图像可以进一步证实低覆盖率下氧化铜表面的铂是以单原子形式高度分散分布的。通过密度泛函理论(DFT)模拟的STM图像(图1c)呈现了一氧化碳-铂单元在氧化铜表面的位置,其中一氧化碳-铂单元呈现对称和原子级结构,表明每个铂单原子只与一个一氧化碳结合。来源:icailiaoren 材料人
原文链接:https://mp.weixin.qq.com/s?__biz=MjM5ODcyMzk0Mg==&mid=2651081299&idx=3&sn=5f8851f06714b2a36fc781ba87229303&chksm=bd36825a8a410b4c8cc9d1e89135fdd514c548c55804b28595ed69d443731bc6c73420b503bc#rd
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