【能源】LiF修饰堆叠石墨烯保护层助力锂金属负极高效循环学术资讯

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锂金属具有极高的理论比容量（3860 mAh•g-1）和最低的氧化还原电势（-3.04 V vs. 标准氢电极电势），是下一代高能量密度电池的理想负极材料。然而，受制于不规则的锂枝晶生长和体积膨胀，锂金属与电解液的界面钝化层（Solid Electrolyte Interphase，SEI）在电池循环过程中极易破裂，导致锂金属与电解液发生二次反应，消耗活性锂和电解液。以上问题不但造成锂金属电池容量的快速衰减、电池内阻的不断增大，在极端条件下，还可造成电池短路及热失控甚至爆炸，引发严重的安全事故。因此，在经过近半个世纪的研究后，锂金属负极仍未能实现其在电池中的实际应用。

近日，中国科学院宁波材料技术与工程研究所的王德宇研究员、彭哲副研究员团队联合江西师范大学的欧阳楚英教授课题组报道了一种氟化锂（LiF）修饰的自支撑堆叠石墨烯（Stacked Graphene，SG）界面保护层。在该工作中，研究人员首次发现经过初期的电池循环后，LiF可在SG缺陷处形成一类C-Fx化合物（图1a），使得界面保护层的电子电阻增加3个数量级（图1b），同时维持其较好的锂离子传导性（图1c）。得益于此，在后续的循环过程中，该界面结构可阻碍电子传输，导向性地使锂离子穿越界面膜并沉积在其下侧电极表面。通过此类功能性的改变，这种LiF修饰堆叠石墨烯保护层不但实现了锂金属在界面膜下方的均匀沉积，同时还有效地隔离了电解液与新鲜锂金属之间的接触（图1d）。受此保护的锂金属负极实现了在腐蚀性碳酸酯电解液中的大电流（3 mA•cm-2）和大容量（4 mAh•cm-2）稳定循环（图1e）。这一工作为设计类SEI人工界面保护结构提供了重要思路，在锂金属-电解液界面化学方面具有指导意义。

图1. (a) DFT模拟C-Fx化合物的形成过程，(b-c) 循环前后不同界面保护结构的（b）电子电阻和(c)锂离子电导率，(d)锂金属在LiF修饰堆叠石墨烯保护层下的均匀沉积形貌，(e)受保护锂金属负极的循环性能。

此工作发表在Advanced Energy Materials 上，第一作者为中国科学院大学/中国科学院宁波材料技术与工程研究所的博士生王木钦。

该论文作者为：Muqin Wang, Zhe Peng, Wenwei Luo, Feihong Ren, Zhendong Li, Qiang Zhang, Haiyong He, Chuying Ouyang, Deyu Wang

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