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科技工作者之家 2019-10-31
来源:北京师范大学
界面电子转移是太阳能转换为电能的关键步骤。通常认为电荷施主-受主间的强共价键使绝热电子转移起支配作用 (J. Am. Chem. Soc.2011, 133, 19240–19249),避免能量损失。而弱范德瓦尔斯力促使非绝热电子转移起主导作用(J. Am. Chem. Soc. 2012, 134, 14238-14248, ibid 2014, 136, 4343-4354),非绝热电子转移在导带边缘转移效率十分低,晶格振动接收了电子损失的部分能量。为了提高光电转换效率,提高绝热电子绝热转移成分十分必要。
最近,龙闰博士,方维海院士与Prezhdo教授研究了分子/石墨烯量子点和TiO2的组成的界面体系,它们之间通过C-O共价键平行地或者垂直地连接。计算表明垂直体系中非绝热机制主导电子转移,而平行体系中绝热电子转移机制占主导作用。为了解释这一与直观认识相违背的结果,我们计算了石墨烯量子点和TiO2间的结合能,当没有包含范德瓦尔斯相互作用时,垂直体系的结合能比平行体系大很多;包含范德瓦尔斯力后,结合能在垂直体系中增加很小,在平行体系中增加显著。原因是平行的石墨烯量子点π电子与TiO2经由空间传递相互作用,增强施主-受主相互作用和非绝热耦合,绝热电子转移起支配作用。在垂直体系中,施主-受主经由共价键作用,但拉电子基团COO-使电子远离界面区,削弱非绝热耦合,致使非绝热电子转移机制占主要作用(J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 2619)。这一发现表明,实验可以通过化学方法修饰调节施主-受主相互作用强度,提高绝热电子转移贡献,优化光电太阳能电池的性能。
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