这篇Nano Research，实现26μm分辨率的X射线成像仪！

    尽管目前各种钙钛矿基闪烁体取得了一些进展，但其分辨率仍然限制在100到500 μm的范围内，远不能和已达到亚微米级分辨率的单晶闪烁体相比。

    我们发现闪烁层的厚度是决定空间分辨率的关键因素。

    一方面，厚层将在前表面和后表面上产生两个图像，最终在电荷耦合器件（CCD）平面上重叠，导致强度扩散函数展宽，并随之降低分辨率。

    另一方面，薄层无法沉积足够的X射线光子，所以有限的发光通量无法提供具有高对比度的清晰图像。

    因此，选择适当厚度的闪烁屏是提高空间分辨率的关键。

    研究方法济南大学前沿交叉科学研究院(iAIR)张玉海教授课题组与山东大学刘宏教授课题组合作，通过利用钙钛矿纳米片的自组装行为，实现了对闪烁屏厚度的精确控制（8 ~ 50微米）。

    首先在室温下通过共沉淀法制备了CsPbBr3纳米片的浓缩胶体（~135 mg/mL）;通过滴注以及自组装在室温下形成了无裂纹闪烁屏，显示出高的内部和外部PL QY（分别为84.5%和75.1%）。

    通过改变钙钛矿胶体的浓度，制备了不同厚度的闪烁屏，并分别对铜网进行成像。

    成果简介1.通过小角XRD的实时测试，验证了纳米片的自组装行为，并提出了详细的自组装过程的实验模型。

    2.基于自组装CsPbBr3纳米片的X射线探测器显示高灵敏度，检测限低至27 nGy/s，比医疗诊断的常规剂量低两个数量级。

    使用15 μm厚的屏幕进行射线照相，从而获得高分辨率的X射线图像。

    3.作者通过增加成像镜头的数值孔径，进一步提高了分辨率，最终获得了26 μm的分辨能力。

    图文导读图1. 制备的CsPbBr3纳米片的材料表征。

    (a) 胶体样品的光致发光（PL，在365 nm处激发）光谱、稳态吸收、PL激发（PLE，在525 nm处监测发射）曲线。

    插图是紫外光下的浓缩胶体（135 mg / mL）。

    (b) CsPbBr3薄膜的X射线衍射图，显示出一系列等距的自组装特征峰（星号所标示）。

    图2. CsPbBr3纳米片的自组装过程的原位表征。

    环境（a）和紫外光（b）下的薄膜照片。

    底部照片是薄膜横截面的激光共聚焦显微镜图像，显示出15 μm的均匀厚度。

    (c) 薄膜的扫描电子显微镜（SEM）图像。

    (d) 组装的CsPbBr3纳米片的TEM图像。

    (e) 实时小角度X射线衍射图显示，在胶体的干燥过程中，堆叠的CsPbBr3纳米片出现了一系列的平面间衍射峰。

    (f-h）11.9°的特征峰的衍射强度、峰位和半峰宽（FWHM）随时间的变化曲线。

    内部插图显示了每个阶段的纳米片特征。

    图3. 自组装薄膜的能量转移研究。

    (a) 分别在460 nm（蓝点）和510 nm（绿点）监测时，薄膜组装的时间分辨PL衰减曲线。

    内部插图显示了从0到20 ns的放大时间窗口，其中510 nm发射状态的上升轨迹被清楚地显示出来。

    (b) 示意图说明了受激发的薄纳米片的两种形式的激子复合路径，包括独立辐射衰减和能量传递到厚纳米片的FRET路径。

    (c) CsPbBr3纳米片在1.9–96.4 μGy/s不同辐照剂量下的X射线诱导的辐射发光（RL）光谱。

    插图是固态薄膜的RL图像。

    (d) 在低剂量区域RL强度与剂量率的关系。

    在信噪比为3时，从拟合线的斜率得出检测极限。

    图4. 通过使用组装的薄膜进行X射线成像。

    (a) 高分辨率X射线成像系统的示意图。

    (b) 用于X射线成像的铜网的照片（上图）和显微照片（下图）。

    在X射线成像之前，该铜网被包裹在黑色胶带中。

    在（c）5×和（f）20×的不同放大倍数的物镜下铜网的X射线图像。

    插图显示强度扩散函数（白点）与高斯拟合曲线（红线），FWHM被认为是分辨率。

    (d) 在不同厚度（8 μm或38 μm）的闪烁屏上获得的X射线图像。

    (e) 分辨率和厚度之间的关系表明最佳厚度为15 μm。

    (g) 实验（绿点）和理论（黑点）分辨率与数值孔径（NA）值的关系显示出一致的趋势，稍有微小偏差。

    (e)和(g)中的误差线是通过平均6个FWHMs得到的。

    (h)与以前的工作比较，显示钙钛矿闪烁屏的分辨率和厚度都有一个数量级的提高。

    作者简介沈德鹏，济南大学前沿交叉研究院博士后，研究方向是先进发光材料；钙钛矿结构材料，纳米晶材料。

    chm_shendp@ujn.edu.cn张玉海，济南大学前沿交叉科学研究院教授、博士生导师。

    长期从事多种发光材料的开发与应用，包括稀土掺杂纳米晶，量子点，以及低维钙钛矿材料。