北京大学刘文课题组在功能材料应用去除环境新兴有机污染物方面取得系列进展

来源：农环视界

新兴污染物（药物及个人护理品、多环芳烃、内分泌干扰物、全氟类化合物等）的不断检出，名录的逐步扩大，以及环境健康效应的日益清晰，使其成为备受关注一类污染物。水体中毒害新兴有机污染物的去除，既是国际前沿研究热点，也是我国水处理面临的重大挑战。目前传统污水处理工艺对该类污染物的去除不甚理想，因而寻求高效低成本的新技术和新工艺是新一代污水处理厂亟需解决的瓶颈问题。以环境功能材料为核心的技术，包括吸附、光催化和加成高级氧化工艺，可有效实现水体痕量新兴有机物污染物的去除，因而具有广阔的应用前景。

近两年来，北京大学环境科学与工程学院刘文研究员课题组开发了系列可有效去除环境新型有机污染物的功能材料，在材料的合成与设计、环境应用和理论计算方面取得了体系化的研究成果。

课题组主要以两类典型钛系纳米材料（二氧化钛与钛酸盐纳米材料）为基础，开发了系列可高效去除水体中新兴有机物的新型环境材料；探究了污染物在材料上的去除行为及水化学条件的影响；剖析了“污染物-材料”界面反应机理及降解机制。此外，课题组目前正在架构基于密度泛函理论（DFT）计算的有机物活性反应位点和降解途径解析模式研究方法，并架构环境有机污染物在不同体系下（氧化/还原）反应活性位点和量子学参数的数据库。研究工作可推进同领域中关于污染物反应机理提供深度认知，也同时可为国家水体新兴污染物环境修复及管控提供支撑。

其中，2018年刘文研究员以共同通讯作者身份在Environmental Science: Nano（影响因子7.704）发表了题为“Application of nanotechnologies for removing pharmaceutically active compounds from water: development and future trends”（Cai et al., Environ. Sci. Nano,2018, 5: 27-47）的综述论文。该论文全面综述了纳米技术应用于水体中活性药物去除的最新进展，各技术发展史和优劣性，以及该领域未来的发展方向等。该论文入选ESI高被引论文（环境/生态领域前1%），同时获得Environmental Science: Nano 期刊“2018年最佳论文奖”。

图1 Environmental Science: Nano“2018年最佳论文奖”

针对不同类型的环境污染物，刘文研究员课题组定向开发了多种功能材料。如针对活性药物中的双氯芬酸（DCF），开发了碳量子点负载的氮化碳，此材料可实现可见光下DCF的有效光催化降解；同时该研究深入剖析了光生电子产生和传递机理，提出了空穴不参与反应的“类光敏化机理”。该成果于2019年发表在环境水处理领域权威期刊Water Research（影响因子7.913）上（Liu et al., Water Res., 2019,151: 8-19）。

针对活性药物中的磺胺二甲嘧啶（SMT），合成了钛酸盐纳米管/氮化碳复合光催化剂，实现了SMT在太阳光下的高效降解，并清楚解析了“锐钛矿-金红石-钛酸盐”表面的光生电子传递链机理。该成果近期发表在Applied Catalysis B: Environmental（影响因子14.229）上（Ji et al., Appl. Catal. B, 2019, DOI: doi.org/10.1016/j.apcatb.2019.118357）。

针对多环芳烃中的代表性物质菲（PHE），制备了可漂浮于水面上，以极大促进“材料-自由基-污染物”界面反应的二氧化硅气溶胶支持型材料，该成果发表于2019年发表在Water Research上（Cai et al., Water Res., 2019, 162: 369-382）。同时，应用二氧化钛/钛酸盐纳米管复合材料，可实现有机物菲和重金属离子（Cu2+）的同步高效去除；该成果2019年发表在Chemical Engineering Journal（影响因子8.355）上（Cheng et al., Chem. Eng. J.,2019, 358: 1155-1165）。

图2 功能材料光催化降解DCF示意图

此外，刘文研究员课题组基于Fukui指数和前线轨道理论，推进了DFT应用于有机物反应活性位点的理论计算，构建了精确解析不同反应体系（氧化、还原等）中有机物亲电、亲核反应活性位点的理论体系和数据库。目前正在为国内外30余个课题组进行该理论计算服务。

图3 有机物反应活性位点DFT计算