熔融盐法制备单原子光催化剂用于高效分解水制氢学术资讯

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太阳能光催化分解水有望解决全球面临的能源和环境危机，一直以来备受关注。提高太阳能到氢能的转换效率一直是此研究领域的重点和难点。单原子助催化剂，在光催化分解水制氢的应用方面表现出巨大的潜力。

一方面助催化剂的粒径减小至原子级能够使催化反应位点最大化；另一方面单原子助催化剂和半导体光催化剂之间的特定配位可能会产生独特的电学性质，从而促进催化反应的进行。众所周知，合成方法对材料的性质有至关重要的影响。目前所采用的低温光/化学还原策略在保持半导体完好无损的前提下将单原子助催化剂负载在半导体表面上。

但是，低温还原可能导致助催化剂与半导体之间的弱耦合，不利于两者之间建立有效的电荷传输。尽管高温处理有利于在助催化剂和半导体之间形成牢固的键合，但不仅助催化剂容易团聚形成大颗粒，而且半导体（尤其是纳米结构）也容易被破坏。因此，合理的设计和制备单原子助催化剂是提高光催化反应效率的重中之重，同时也充满了挑战。
最近，澳大利亚昆士兰大学王连洲教授团队设计了一种新的熔融盐法用于单原子助催化剂的合成，通过在TiO2纳米颗粒上担载单原子Ni助催化剂，显著提高了TiO2的光催化性能。制备过程中，熔融盐提供的液体环境和空间限制作用促使Ni离子在TiO2表面均匀分散，同时熔融盐提供的强极化力促进Ni离子与TiO2颗粒表面的O原子之间形成牢固的Ni-O键，从而避免了Ni原子在TiO2颗粒表面的团聚（图1）。此外，Ni原子有助于在TiO2颗粒表面形成氧空位，实验和计算表明这些氧空位有利于电荷转移和分解水制氢反应的发生（图2）。

得益于单原子Ni助催化剂和氧空位的协同作用，采用熔融盐法制备的光催化剂表现出了高效而稳定的光催化制氢性能，是传统浸渍法制得的Ni/TiO2光催化剂性能的四倍（图2）。这项工作提供了一种综合调控单原子助催化剂和缺陷工程从而提高光催化水分解效率的新策略，为太阳能光催化分解水制氢的研究和发展提供了新的思路。

图1. 新型熔融盐法制备单原子Ni修饰的TiO2光催化剂。

图2. (a) 氧空位在不同表面的形成能；(b) 水分解制氢反应的自由能；(c) 单原子Ni/TiO2光催化剂的制氢活性；(d) 几种不同光催化剂的性能对比。
相关工作发表在Angew. Chem. Int. Ed.上，文章第一作者为昆士兰大学肖慕博士，通讯作者为昆士兰大学罗彬博士和王连洲教授。

原文：Molten‐Salt‐Mediated Synthesis of an Atomic Nickel Co‐catalyst on TiO2 for Improved Photocatalytic H2 EvolutionMu Xiao, Lei Zhang, Bin Luo, Miaoqiang Lyu, Zhiliang Wang, Hengming Huang, Songcan Wang, Aijun Du, Lianzhou WangAngew. Chem. Int. Ed., 2020, DOI: 10.1002/anie.202001148

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