二维半导体金属有机框架（MOF）中潜在的自旋液体行为学术资讯

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量子自旋液态是一类特殊的物态：通常来讲，对于给定的自旋体系，在接近绝对零度的温度下，由于热涨落大幅度降低，自旋之间的相互作用在体系中占据主导地位，体系整体将呈现磁有序行为。然而，有一类材料由于其特殊的拓扑结构导致了内部存在阻挫的相互作用，在量子涨落的作用下，整个体系即使在极低温下也呈现磁无序，并不会产生反铁磁或铁磁等常见的磁有序行为。这样的体系呈现的特殊物态被称为量子自旋液态。对量子自旋液态的研究对理解凝聚态物理中准粒子的行为，以及探寻可能的高温超导机制有着重要意义。时至今日，人们已在矿物材料如氯羟锌铜石（herbertsmithite）以及无机盐（α-RuCl3）潜在的量子自旋液行为，然而，基于分子材料，尤其是金属有机框架（MOF）的自旋液目前仍非常少见。由于MOF材料具备结构可设计的特征，通过选择适当的桥联配体和金属离子，完全可能通过晶体工程学的方法获得具备量子自旋液行为的MOF材料。
名古屋大学的Kunio Awaga课题组长年致力于分子基阻挫体系的探索。之前，该课题组曾报道过基于有机电荷转移盐（NDI-Δ）的三维自旋液体系（Phys. Rev. Lett., 2017, 119, 057201）。近日，基于上述分析，Awaga课题组对已报导的二维半导体MOF——Cu3(HHTP)2 进行了研究。由于其独特的二维层状结构，以及Cu2+（S=1/2）离子的Kagome排布 (图1)，该材料可能表现为经典的Heisenberg Kagome反铁磁自旋液体。通过SQUID测量，发现该材料的韦斯常数为-3.8K，而通过在He3-He4稀释制冷机中的磁测量，他们发现Cu3(HHTP)2在34mK时仍未呈现磁有序（图2）。但在超低温下，材料的磁化率明显呈现出偏离居里-韦斯定律的行为，该现象可能展示了量子临界现象。同时，通过PPMS和稀释制冷机测量的比热（低至65mK）均十分平滑，这也揭示了该材料中并没有出现二级相变。在超低温下的比热拟合显示出，该材料可能在超低温下表现为非费米液体行为（图3）。与抗磁性同构材料Zn3(HHTP)2的比热对比，更显示出Cu3(HHTP)2的自旋比热与理论预测的Heisenberg Kagome反铁磁自旋液体的自旋比热十分接近。因此，Cu3(HHTP)2具备潜在的量子自旋液体行为。该工作揭示了MOF材料作为具备特殊量子物态、量子行为的材料的潜力。

图1：Cu3(HHTP)2 中铜离子构成的Kagome格子

图2：Cu3(HHTP)2 的的超低温磁性（低至34mK），由于未观察到任何突变以及折点，可推定磁相变没有发生。

图3，Cu3(HHTP)2 的超低温比热（低至65mK），同理，由于曲线平滑，无尖锐变化和折点，可认为没有观测到二级相变。通过拟合，超低温比热的温度依赖表现出类似于非费米液的行为。

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