沸石咪唑框架结构中原子级分散的单位点钴可促进光驱动产氢学术资讯

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原标题：Chem. Eur. J.：沸石咪唑框架结构中原子级分散的单位点钴可促进光驱动产氢

光催化可以捕获太阳能并能通过太阳光分解水将其转化为清洁和不含碳的氢能。因此光催化被认为是可持续和环境友好地产生太阳燃料的理想技术。至今，尽管大量不同种类的光催化剂被开发出来，它们的活性和稳定性仍然远远不能让人满意。此外，贵金属铂助催化剂经常被用来提高光催化性能。但是，铂的高价格和低丰度严重阻碍了光催化剂的实际应用。因此，开发具有高活性和长期稳定性的无贵金属的光催化剂非常重要。

作为一种金属有机框架结构（MOF），沸石咪唑框架结构（ZIF）由咪唑连接体和金属离子组成。ZIF最近吸引了大量的研究，这是由于ZIF一系列迷人的性质：杰出的热稳定和化学稳定性、高晶化程度、超高的表面积、大量的官能团以及原子级别分散的单金属位点。因此，ZIF在光催化产氢领域具有巨大的前景，但ZIF在光催化产氢领域的应用仍然处于初期。

近日，澳大利亚阿德莱德大学乔世璋教授课题组在常温常压条件下通过物理混合的方法以自组装的方式将钴基ZIF-9和锌镉硫固溶体纳米颗粒复合，组装后的无贵金属ZIF-9/锌镉硫异质结构表现出极大提高的可见光光催化产氢活性（6420 μmol h-1 g-1），比纯锌镉硫的活性高出35.47倍。该活性甚至超过了相同条件下负载铂的锌镉硫活性的1.41倍。这种ZIF-9/锌镉硫复合物是最具活性的无贵金属锌镉硫基光催化剂之一。先进的表征技术，例如同步辐射基的X射线吸收近边结构（XANES）和时间分辨光致荧光光谱，以及态密度理论计算被用来研究极大提高的光催化性能。结果证实了ZIF-9和锌镉硫的强电子耦合，和ZIF-9中高活性的原子级别分散的钴位点结合起来产生了高光催化性能。此外，ZIF-9也能够极大地提高硫化镉的光催化活性，展现出它作为纳米结构光催化剂的高性能载体和促进剂的通用性。这项研究展示了MOF中含有原子级分散的单金属位点可以提高光催化性能，而又无需使用贵金属作为助催化剂，因此具有重要意义。

相关工作以热点文章的形式发表在Chemistry-A European Journal。

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