垂直双层WO3−WS2异质结具有高光致发光量子效率学术资讯

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单层过渡金属硫族化合物（TMDCs）具有直接带隙，能够在室温下产生光致发光。然而，由于丰富的缺陷以及强的多体效应，TMDCs的光致发光量子效率（PLQY）非常低。那么，怎么样才能提高TMDCs的PLQY呢？近日，湖南大学潘安练团队通过构建垂直双层WO3-WS2异质结，成功的将WS2的PLQY提高到了11.6%，代表了目前直接生长的TMDCs PLQY的最高水平。

近年来，TMDCs由于其独特的物理性质，引起了国内外研究者的广泛关注。不同于块体材料，TMDCs单层材料具有直接带隙，具有激子光发射的特性，因此是制备未来光电晶体管的理想材料。然而，与传统的半导体材料相比，单层TMDCs由于丰富的缺陷以及强的多体效应，导致其PLQY极低，这限制了其在光学器件方面的进一步应用。因此，如何提高单分子层TMDCs的PLQY成为一个急需解决的重要问题。研究表明，化学修饰、氧掺杂以及静电掺杂可以提高TMDCs单分子层的PLQY。然而，这些方法通常过程复杂。构建异质结构被证明是一种有效的改善物理性能并能够保持每个组成部分固有性质的有效方法。因此，开发具有特定结构的异质结有望成为一种实现高PLQY的有效方式。

湖南大学研究团队基于上述问题进行了深入的研究，并取得了重要进展。潘安练等利用改进的物理气相沉积法，将WO3粉末和WS2粉末混合作为反应源，置于高温反应炉的中心高温区（1100-1150℃），同时将SiO2/Si基片作为衬底放置在下游低温区（~700℃）合成WO3-WS2纵向异质结。PL mapping结果表明，异质结的中间被WO3覆盖的部分相对于单层WS2具有明显的PL增强现象。PL光谱显示，WO3-WS2的PL发光强度是PVD-WS2的116倍，是ME-WS2的13倍。PLQY测试结果表明，WO3-WS2异质结的PLQY可以达到11.6%。

条纹相机对WO3-WS2异质结，PVD-WS2以及ME-WS2的激子寿命分析揭示了单层WO3对WS2的PLQY增强机制。结果表明，WO3-WS2异质结的荧光寿命明显长于ME-WS2以及PVD-WS2。利用激子寿命的拟合公式

分析得到：ME-WS2主要是激子发光，PVD-WS2中三激子的比例最高，为~58.9%，WO3-WS2中三激子的比例下降为~12.6%。证明了上层P型的WO3吸引N型WS2中多余的电子，使得非辐射复合为主的三激子有效的转化为激子，从而增强WS2的光致发光以及PLQY的机制。

这一研究成果近期发表在Journal of the American Chemical Society 上，潘安练教授指导的博士研究生郑弼元、郑玮豪以及青年教师蒋英为论文的第一作者。

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