福建物构所离子型框架高效催化串联反应研究获进展学术资讯

串联反应由于其具有高效的原子利用率、可减少能源消耗及浪费等优点，引发学界关注。然而，由于在一个反应系统中，多个活性位点的协同及不同反应条件的不相容性，构建高效串联催化体系仍具有挑战性。近年来，多孔共价三嗪骨架材料（CTFs）以其良好的热稳定性、化学稳定性和高比表面积，得到广泛关注。但此前，CTFs材料催化方面的应用主要集中在使用其催化单步反应中，利用其催化多步串联的反应体系则鲜有报道。

中国科学院福建物质结构研究所、结构化学国家重点实验室研究员曹荣和黄远标团队开发出一种咪唑鎓盐官能化的阳离子共价三嗪骨架材料（ICTF），利用双溶剂法，将尺寸仅为1.4 nm的金纳米颗粒（AuNPs）封装在ICTF上（Au@ICTF），ICTF中原位生成的氮杂环卡宾及丰富的氮位点可以有效稳定AuNPs、并保持其高效催化活性。在Au@ICTF中，主客协同的活性位点完美结合，ICTF材料框架上的咪唑鎓盐离子对作为路易斯酸、碱位点、客体Au团簇氢化反应，使Au@ICTF实现了deacetalization-Knoevenagel condensation-reduction reaction这一串联反应的高效催化，最终产物是重要的药物及化工生产中间体。Au@ICTF良好的化学稳定性使其可以在循环催化6轮该串联反应后仍保持较高催化活性，并且可实现底物的克级扩大反应。研究人员表示，该研究是首次使用CTF作为具有多个活性位点的多功能催化剂来协同催化串联反应的报道，为设计和制备功能化多孔催化剂用于未来绿色有机合成提供了新途径。

相关研究成果发表在CCS Chemistry上，福建物构所博士生何畅为论文第一作者。研究工作得到科技部重点研发计划、国家自然科学基金委、中科院战略性先导科技专项和前沿计划项目、中科院青年创新促进会优秀会员项目的支持。

此外，研究人员还利用离子型框架，首次在MOF领域实现了常压下无需额外添加助催化剂催化CO2加成反应；离子型卟啉基框架高效光催化六价铬的无毒化转化。