离子取代与钝化双重策略合成高质量α-CsPbI3量子点并应用于高效红光LED 学术资讯

来源：X-MOL（x-mol.com）

立方相（α）CsPbI3量子点作为一种高效的红色荧光材料，将来有望应用在红光发光二极管（LED）器件中。然而，由于其本征的离子键合特性和低晶格形成能，α-CsPbI3量子点的稳定性比较差，常温下容易自发转变成正交相而失去光活性，难以实际应用到发光二极管器件中。实现高效红光LED制备的前提是合成发光效率高、结构稳定的α-CsPbI3量子点作为器件的发光层。

近日，中国科学技术大学的姚宏斌课题组与张国桢和张群课题组合作在J. Am. Chem. Soc. 发表论文。该团队通过热注入法在合成过程中利用碱土金属锶离子部分取代铅卤化物钙钛矿中的铅离子，成功制备了一系列尺寸高荧光效率、稳定的α-CsPbI3量子点。通过控制合成条件，他们可以实现在15 – 4.7 nm之间对α-CsPbI3量子点尺寸的精确调控（其中得到的4.7 nm是目前报道的空气稳定α-CsPbI3量子点的最小尺寸）。计算表明，将Sr2+离子引入CsPbI3晶格中可增加立方相CsPbI3的晶格形成能，减少晶体结构的变形，进而显著地提高了量子点的稳定性。他们通过超快瞬态吸收（fs-TA）和时间分辨PL光谱进一步分析了α-CsPbI3量子点荧光效率增强的机制：一方面，Sr2+的引入并没有形成深的缺陷态，而是在导带底引入一个带边态，提供了更多的辐射复合通道；另一方面，合成过程是在富卤素（I-）条件下进行的，I-离子更好地钝化了α-CsPbI3量子点表面的缺陷。因此，两者协同作用使得合成的α-CsPbI3量子点具有很高的荧光量子产率（~100%）。在Sr2+离子取代和I-离子钝化的双重作用下，该团队合成了高质量、稳定、尺寸可调的α-CsPbI3量子点。

图1. α-CsPbI3量子点溶液和薄膜的稳定性测试

基于此，作者采用小尺寸α-CsPbI3量子点作为发光层制备新型的红光LED，由于具有更好的成膜性、稳定性以及更高的荧光量子产率，LED器件的外量子效率得到进一步提高，达到了5.92%，同时保持很好的光谱稳定性（在6.0 V电压下，器件持续15小时保持光谱没有变化）。此外，发光层稳定性的提高也很大程度上提升了器件的运行寿命（L50 = 2 hs）。

图2. LED器件结构、性能及寿命测试

研究工作得到科技部重点专项、国家自然科学基金、国家青年千人计划、校启动基金等项目的资助。文章的第一作者是中国科学技术大学的博士研究生姚纪松和博士后葛晶。

该论文作者为：Ji-Song Yao, Jing Ge, Kun-Hua Wang, Guozhen Zhang, Bai-Sheng Zhu, Chen Chen, Qun Zhang, Yi Luo, Shu-Hong Yu and Hong-Bin Yao

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