【材料】Angew. Chem.：高温诱导无枝晶锂金属负极的成核和沉积学术资讯

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锂金属具有极高的容量密度（3860 mAh/g）以及极低的电极电位（-3.04 V vs标准氢电极电势），被认为是下一代高比能电池的最佳负极材料。金属锂电池在上世纪80年代就已经被开发出来，但是充放电过程中锂枝晶生长所带来的安全问题严重阻碍了金属锂电池的发展。近年来，消费电子设备和电动汽车的繁荣发展对电池的能量密度提出更高要求，金属锂电池凭借突出的比能量优势重获青睐。基于电池安全性的考虑，锂枝晶是金属锂电池成功商业化道路上必须克服的屏障。研究者考察了许多因素来揭示锂枝晶生长的机理，然而温度对锂金属成核和沉积的影响鲜有报道。此外，随着越来越多的电子设备和电动汽车希望在严酷的环境中使用，作为下一代高比能金属锂电池的重要组分，锂金属的热学特性研究具有重要意义。

近日，悉尼科技大学的汪国秀教授团队和斯坦福大学的崔屹教授团队研究了锂金属负极在-20 °C到60 °C的宽温度区间的成核和沉积行为。该工作揭示了高温条件诱导形成稀疏密实的锂沉积颗粒的机制，进一步的冷冻电镜表征展示了温度升高能够改变固体电解质膜的结构和组成。在半电池和全电池的测试中，高温条件显著地提升了电池的电化学性能。

结合系统观测、原位表征和理论模拟，研究人员详尽解释了温度导致锂金属沉积行为变化的机理。高温促进了锂离子在电解液和固体电解质膜中的扩散迁移，快速移动的锂离子能够减少成核点数量同时增大锂沉积颗粒的体积。随着沉积量的增加，高温下的锂颗粒逐渐融合而形成致密平整的锂沉积层。低温条件下，迟缓的锂离子导致成核点增多和锂颗粒尺寸的下降，持续的沉积会形成疏松的锂沉积层和锂枝晶。相比常温下单一的聚合物固体电解质膜，高温条件下形成了多层固体电解质膜，而且稳定的Li2O膜能够很好地保护锂金属负极。高温有效地抑制了锂枝晶，并且加强了固体电解质膜，因此半电池和全电池表现非凡。该工作细致地揭示了温度对锂金属负极影响，更重要的是，证明了高温用以提升电池性能的有效性和可行性。同时，该工作为金属锂电池的开发和应用奠定了坚实的理论和实验基础。金属锂电池体系包括金属锂离子电池，锂硫电池和锂空气电池。

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