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科技工作者之家 2021-09-29
图1、论文首页截图
目前,工业乙炔(C2H2)纯化能耗较高且分离效率较低,基于多孔材料的低能耗吸附分离被认为是炔烃纯化的替代绿色技术。
而大多数用于C2H2/CO2分离研究的MOF材料在水蒸气的存在下会降低C2H2的吸附能力和选择性,甚至导致MOF结构的不可逆破坏,最终限制其在实际应用中的可行性。
因此通过设计具有平衡亲水性/疏水性的稳定MOF材料,不仅可以有效地降低湿度对分离能力的影响,而且还可以在湿度条件下实现高的C2H2吸附容量和C2H2/CO2吸附选择性。
在此前该团队研究论文(J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 20390, DOI: 10.1021/jacs.9b10923)报道的笼状微孔金属-有机框架(JNU-2)基础上,克级合成得到该框架材料。
JNU-2在潮湿条件下,能实现C2H2/CO2的高效分离。
该材料在298 K和1 bar压力下,对等摩尔C2H2/CO2混合物的C2H2捕获能力可达3.08 mmol g-1,超过了许多基准MOF材料,如UTSA-74a和 FeNi-M'MOF,并且具有很好的循环性。
此外,即使在高度潮湿的条件下,JNU-2仍能保持其C2H2/CO2分离能力。
GCMC模拟和DFT计算结果表明,JNU-2框架的表面能够通过多个C–H···O、C–H···N和π络合相互作用优先结合C2H2。
同时JNU-2在~30%相对湿度处的水蒸气吸附和水接触角测试证明该材料近疏水,通过吸附动力学曲线对JNU-2中C2H2、CO2和H2O的扩散常数进行计算比较,发现C2H2和CO2在JNU-2中的扩散速度比H2O快两个数量级以上,说明平衡的疏水性/亲水性框架表面是JNU-2在高湿度条件下保持C2H2/CO2分离能力的关键。
该工作为设计合成高湿度下C2H2/CO2分离的金属-有机框架材料提供了可参照的思路。
此外,JNU-2优异的稳定性和循环性能以及能克级合成,使其有望应用于实际工业生产。
图2、JNU-2在不同湿度下等摩尔C2H2/CO2的穿透曲线
上述工作得到了国家自然科学基金重点项目、广东省重大基础与应用基础计划、广东省自然科学基金的资助。
来源:CBG资讯
原文链接:http://mp.weixin.qq.com/s?__biz=MzI4ODQ0NjUwMg==&mid=2247538491&idx=4&sn=3ee929bbd20252b02464a1c909fc7b2d
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